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立川 貴士分子フォトサイエンス研究センター教授
研究者基本情報
■ 学位■ 研究ニュース
- 2022年04月18日, 光エネルギーで膜ファウリングを解消 ～ナノシート光触媒膜による浄水処理を目指して～
- 2022年03月23日, 赤錆の光触媒作用で水素と過酸化水素を同時に製造 ―太陽光水素の利用拡大に期待―
- 2021年10月19日, 有機無機ペロブスカイトの光誘起構造変化を観測 - 次世代太陽電池の性能向上に期待 -
- 2020年10月21日, 有機無機ペロブスカイトのイオン組成制御に成功 - 柔らかさを活かしたデバイス応用に期待 -
- 2020年05月01日, 太陽光、水、赤錆から水素ガスを高効率に製造
- 2019年10月23日, 赤錆を用いて水と太陽光から水素を製造 ―太陽光水素製造システムの実用化に新たな一歩―
- 2017年04月10日, 水素生成量が１桁増加する光触媒の開発に成功―太陽光による水素製造の実現に新たな一歩―
■ 研究分野
■ 委員歴
研究活動情報
■ 受賞- 2024年10月 国立大学法人神戸大学, 令和６年度学長表彰（財務貢献）外部資金に措置される間接経費の獲得を通じ、本学の財務上の貢献が著しかった。
- 2024年09月 光化学協会, 2024年光化学討論会 優秀学生発表賞（ポスター）, 実験データを用いた機械学習によるヘマタイト光電極の光触媒活性に寄与する因子の特定研究内容が高く評価された。
- 2023年10月 国立大学法人神戸大学, 令和５年度学長表彰（財務貢献）外部資金に措置される間接経費の獲得を通じ、本学の財務上の貢献が著しかった。
- 2023年09月 光化学協会, 第37回光化学協会賞, 単一粒子反応解析に基づく高効率光エネルギー変換系の構築光化学の研究において顕著な業績をあげた
- 2023年07月 高知化学会、高知工科大学 総合研究所 分子デザイン研究センター／構造ナノ化学研究センター, 高知化学シンポジウム 2023 優秀ポスター発表賞, ペロブスカイト光触媒における界面電荷移動速度と水素生成活性の相関研究内容が高く評価された
- 2023年02月 文部科学省マテリアル先端リサーチインフラ, 令和４年度 秀でた利用成果 優秀賞, 異種金属添加光触媒ヘマタイトメソ結晶のSTEM分析STEM分析により太陽光水分解用光触媒である異種金属添加ヘマタイトメソ結晶の局所構造を明らかにした。
- 2022年10月 国立大学法人神戸大学, 令和４年度学長表彰（財務貢献）外部資金に措置される間接経費の獲得を通じ、本学の財務上の貢献が著しかった。
- 2021年11月 国立大学法人神戸大学, 令和３年度学⻑表彰
- 2019年09月 光化学協会, 2019年光化学討論会 優秀学生発表賞（口頭）, Hematite Mesocrystals with Abundant Interfacial Oxygen Vacancies for Efficient Solar Water Splitting
- 2019年08月 国立大学法人神戸大学, 令和元年度学長表彰（財務貢献）
- 2018年10月 社団法人日本化学会, 第8回CSJ化学フェスタ2018 優秀ポスター発表賞受賞, ハロゲン交換反応によるペロブスカイトナノ粒子のコア－シェル形成過程のその場観測
- 2018年09月 社団法人日本化学会「低次元系光機能材料研究会」, 「低次元系光機能材料研究会」第8回サマーセミナー 優秀ポスター賞, ルテニウム修飾メソポーラスシリカの単一粒子発光観測国内学会・会議・シンポジウム等の賞
- 2018年09月 光化学協会, 2018年光化学討論会 優秀学生発表賞（ポスター）, Mechanistic insights into photochemical reactions on organic lead halide perovskites from single-particle spectroscopy国内学会・会議・シンポジウム等の賞
- 2017年11月 電子スピンサイエンス学会, 第56回電子スピンサイエンス学会年会(SEST2017) 優秀ポスター賞, 光誘起電子移動反応における磁場効果を利用した新規蛍光イメージング法の開発国内学会・会議・シンポジウム等の賞
- 2017年09月 光化学協会, 2017年光化学討論会 優秀学生発表賞（ポスター）, Slow Charge Transfer Process over a Few Nanoseconds in Heterostructured CH3NH3PbBr3-xIx国際学会・会議・シンポジウム等の賞
- 2016年09月 光化学協会, 2016年光化学討論会 優秀学生発表賞（口頭）, Long-range charge transfer and transient species formation during halide exchange reaction on an organolead halide perovskite crystal国際学会・会議・シンポジウム等の賞
- 2013年08月 国立大学法人大阪大学, 第２回大阪大学総長奨励賞・研究部門, 時間・空間分解分光法を用いた二酸化チタン光触媒反応機構の研究
- 2012年09月 光化学協会, 第１２回光化学協会奨励賞, 二酸化チタン光触媒反応機構に関する研究
- 2006年05月 社団法人日本化学会, 日本化学会第８６春季年会優秀講演賞, 非接触型酸化チタン光触媒反応の単一分子蛍光イメージング
- 2025年04月, Communications Chemistry研究論文（学術雑誌）
- 2025年02月, The Journal of Physical Chemistry C, 129(7) (7), 3531 - 3538, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2024年03月, Journal of the American Chemical Society, 146(13) (13), 8787 - 8799, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The Royal Society of Chemistry, 2023年03月, CrystEngComm, 25(16) (16), 2379 - 2389, 英語, 国際誌, 国際共著していない[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2023年03月, The Journal of Physical Chemistry Letters, 14(10) (10), 2565 - 2572, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- A photocatalytic membrane for water treatment is required to have an efficient photocatalytic functions and high membrane performances, therefore, it is necessary to design a functional membrane structure that achieves both requirements. Herein, we describe two-dimensional material engineering on heterostructured nanochannels comprising graphitic carbon nitride (g-C3N4) and HNb3O8 nanosheets and demonstrate their potential water treatment applications based on their enhanced water permeance and photocatalytic degradation of organic compounds. Laminar HNb3O8/g-C3N4 composite membranes were fabricated by vacuum filtration. The incorporation of g-C3N4 into the HNb3O8 membrane led to an eight-fold improvement in the membrane's water permeance relative to that of the laminar HNb3O8 membrane, while maintaining high dye rejection performance. In addition, the HNb3O8/g-C3N4 composite membranes exhibited enhanced photocatalytic degradation of the cationic dye, rhodamine B, because of the formation of a heterojunction between g-C3N4 and HNb3O8 nanosheets with a suitable band-gap alignment. Furthermore, the permeance of an HNb3O8/g-C3N4 composite membrane could be completely restored via light irradiation after BSA fouling. Each type of nanosheet plays an important role as a membrane or photocatalyst component, thereby generating a synergistic effect based on the formation of two-dimensional heterostructured nanochannels in the photocatalytic nanosheet membrane.Elsevier BV, 2022年08月, Chemical Engineering Journal, 442, 136254 - 136254, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Royal Society of Chemistry, 2022年07月, Materials Advances, 3(14) (14), 5826 - 5835, 英語, 国際誌, 国際共著していない[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Royal Society of Chemistry, 2022年06月, Chemical Communications, 58(48) (48), 6781 - 6784, 英語, 国際誌, 国際共著していない[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Abstract Dopant segregation, frequently observed in ionic oxides, is useful for engineering materials and devices. However, due to the poor driving force for ion migration and/or the presence of substantial grain boundaries, dopants are mostly confined within a nanoscale region. Herein, we demonstrate that core–shell heterostructures are formed by oriented self-segregation using one-step thermal annealing of metal-doped hematite mesocrystals at relatively low temperatures in air. The sintering of highly ordered interfaces between the nanocrystal subunits inside the mesocrystal eliminates grain boundaries, leaving numerous oxygen vacancies in the bulk. This results in the efficient segregation of dopants (~90%) on the external surface, which forms their oxide overlayers. The optimized photoanode based on hematite mesocrystals with oxide overlayers containing Sn and Ti dopants realises high activity (~0.8 μmol min−1 cm−2) and selectivity (~90%) for photoelectrochemical H2O2 production, which provides a wide range of application for the proposed concept.Springer Science and Business Media LLC, 2022年03月, Nature Communications, 13(1) (1), 1499, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- American Chemical Society ({ACS}), 2022年01月, The Journal of Physical Chemistry C, 126(1) (1), 339 - 348, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- American Chemical Society (ACS), 2022年01月, Crystal Growth & Design, 22(1) (1), 547 - 558, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- An efficient spatial separation of photoexcited carriers is demonstrated in a layered-oxyhalide nanoplate by controlling the direction of carrier flows upon Rh cocatalyst loading, which leads to drastic photocatalytic H2 evolution activity.Royal Society of Chemistry (RSC), 2022年01月, Chemical Science, 13(11) (11), 3118 - 3128, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2021年10月, Chemistry – A European Journal, 27(56) (56), 13982 - 13990, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2021年10月, ChemPhotoChem, 5(10) (10), 876 - 876研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2021年10月, 基礎有機化学討論会要旨集, 5(10) (10), 920 - 925, 英語[査読有り]
- Organic-inorganic hybrid halide perovskites (ABX3, where A = CH3NH3+ (methylammonium ion, MA); B = Pb2+ and X = Br-, I-, or Cl-) have excellent optoelectronic properties and are highly efficient photovoltaic materials, but their chemical instability impedes their development for use in next-generation solar cells, wherein they serve as the light-harvesting material. Here, we propose a mechanism of photoluminescence red-shift, a performance-loss phenomenon known as light-induced halide segregation, in mixed-halide perovskites upon illumination using in situ single-particle spectroscopy and synchrotron-based X-ray techniques. Our experimental analyses suggest a defect-assisted photoinduced transition from ordinary nonpolar phases to polar phases at the local scale within seconds is coupled with organic cation reorientation, which in turn narrows the bandgap; first-principles calculations quantitatively supported this result. Our findings provide deeper insights into the nature of local polar domains in hybrid perovskite materials and help improve device stability and efficiency.American Chemical Society (ACS), 2021年10月, ACS Energy Letters, 6(11) (11), 3858 - 3863, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- American Chemical Society ({ACS}), 2021年08月, The Journal of Physical Chemistry Letters, 12(32) (32), 7826 - 7831, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Abstract Photostimulated luminescence allows energy or data to be stored and released using electromagnetic waves as both the input and output, and has attracted considerable interest in the fields of biomedical and information technologies. However, this phenomenon is mostly limited to solid inorganic materials. Here, we report photostimulated luminescence from purely organic blend films, composed of electron donor, acceptor, and trap/emitter molecules. Charges in the films are accumulated as radical ions by ultraviolet light irradiation and then extracted by near-infrared light irradiation. Even after storage in the dark for one week they produce visible light with good repeatability, color tunability, and are responsive to weak external magnetic fields. These findings might broadly impact existing applications and provide new prospects for innovative flexible devices.Springer Science and Business Media LLC, 2021年07月, Communications Materials, 2(1) (1), 74, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- A redox-active ionic crystal based on a Dawson-type polyoxometalate (POM) [α-P W O ] is utilized to form and stabilize small mixed-valence luminescent silver clusters without the aid of protecting ligands at room temperature. A reduced ionic crystal of Cs H [Cr O(OOCH) (etpy) ] [α-P W W O ] ⋅ 5H O (etpy=4-ethylpyridine) is formed by a cation-coupled electron-transfer (CCET) reaction with sodium ascorbate as a reducing reagent to provide electrons and Cs as counter cations of POM. Then, silver is introduced via ion-exchange between Cs and Ag jointly with CCET reaction: X-ray photoelectron spectroscopy and elemental analysis show that the ionic crystal is oxidized via electron-transfer from the POM (W ) to Ag , and [Ag Ag ]H [Cr O(OOCH) (etpy) ] [α-P W W O ] ⋅ 7H O is formed. Photoluminescence and X-ray absorption fine structure suggest that the silver species exist as mixed-valence luminescent clusters with an average formula of [Ag ] probably in a tetrahedral geometry. 2 18 62 3 5 3 6 3 3 2 5 13 62 2 1.5 1.5 4.5 3 6 3 3 2 3 15 62 2 4 VI 6− V VI + + + 5+ + 0 I V VI 2+Wiley, 2021年03月, European Journal of Inorganic Chemistry[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2021年02月, Angewandte Chemie, 60(5) (5), 2548 - 2553研究論文（学術雑誌）
- The three polymorphic crystals of a donor–acceptor dye exhibited different luminescence colors, which changed in response to mechanical grinding.Royal Society of Chemistry ({RSC}), 2021年01月, CrystEngComm, 23(34) (34), 5899 - 5907, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Elsevier BV, 2021年01月, Applied Catalysis B: Environmental, 286, 119905 - 119905研究論文（学術雑誌）
- It has been believed that the short-range correlations of the methylammonium (MA) cations impact the high photovoltaic efficiency of the hybrid organic/inorganic halide perovskite. Employing high-resolution THz spectroscopy technique and solid-state density functional theory method, we have revealed new evidence on 16 correlation patterns of MAs in the MAPbBr crystalline system. By integrating the current structural information provided by other analysis methods, we have suggested a fine-structure model for the halide perovskites.IEEE Computer Society, 2020年11月, International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves, IRMMW-THz, 2020-, 380 - 381, 英語研究論文（国際会議プロシーディングス）
- American Chemical Society ({ACS}), 2020年10月, The Journal of Physical Chemistry C, 124(39) (39), 21502 - 21511研究論文（学術雑誌）
- Photostimulated luminescence, which allows energy or data to be stored and released using electromagnetic waves as both the input and output, has attracted considerable interest in the fields of biomedical and informatics technologies, but this phenomenon is mostly limited to solid inorganic materials. Here, we report photostimulated luminescence from purely organic blend films composed of electron donor, acceptor, and trap/emitter molecules. In the films, charges are accumulated as radical ions by ultraviolet light irradiation and then extracted by near infrared light irradiation to produce visible light. Films are capable of multiple cycles (>10 times) of organic photostimulated luminescence, which was still observable from films left in the dark at room temperature for one week after excitation, and emission color could be varied by changing the trap/emitter molecules. These findings will broadly impact existing applications and provide new prospects for innovative flexible devices.American Chemical Society (ACS), 2020年09月, 英語[査読有り]
- Wiley, 2020年06月, Angewandte Chemie International Edition, 59(23) (23), 8730 - 8730研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2020年06月, Angewandte Chemie, 132(23) (23), 8810 - 8810研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2020年06月, Angewandte Chemie, 132(23) (23), 9132 - 9139研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2020年06月, Angewandte Chemie International Edition, 59(23) (23), 9047 - 9054研究論文（学術雑誌）
- Highly ordered superstructures of semiconductor nanocrystals contain abundant nanometer-scale pores between the crystals; however, there have been difficulties in controlling the size and orientation of these nanospaces without the use of a template or a capping reagent. This constraint has affected their development and applications in potential fields including catalysis and optoelectronics adversely. In this study, we synthesized a rod-shaped TiO2 mesocrystal (TMC) having a length of a few hundreds of micrometers and comprising regularly ordered anatase TiO2 nanocrystals that form oriented nanospaces by exposed {001} facets. Finite-difference time-domain (FDTD) calculations of electric fields and in situ fluorescence imaging with a polarization sensitive dye on a single mesocrystal were performed to reveal anisotropic adsorption and excitation of the dyes. Furthermore, the photodegradation of the dyes was found to be more facilitated in nanospaces formed by the specific facets, as compared with the dyes randomly adsorbed on the outer surfaces. Consequently, the selectivity of photocatalytic reactions based on the molecular size and redox was enhanced by introducing the concept of oriented nanospace.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2020年03月, Nanoscale, 12(11) (11), 6420 - 6428, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Lipid bilayer membranes are known to exist as heterogeneous and dynamic structures where the molecules are always moving and fluctuating under physiological conditions. Magnetic field effects (MFEs) studied herein are phenomena in which the exciplex emission from an electron donor-acceptor dyad increases or decreases by applying an external magnetic field. The characteristic dependence of MFEs on the viscosity and polarity of the surrounding medium has been applied to investigate the local environments around the probe molecule. In this study, a novel MFE-based fluorescence microscopy technique was developed to explore the structural dynamics of lipid bilayer membranes. The vesicle formation during the membrane deformation was selectively visualized through the MFEs, thus allowing the extraction of information on the cellular dynamics at high temporal and spatial resolutions. This highly versatile and powerful technique is applicable to a wide range of areas, such as biology and material science.AMER CHEMICAL SOC, 2019年12月, Journal of Physical Chemistry B, 123(50) (50), 10896 - 10902, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Hematite (alpha-Fe2O3) is one of the most promising candidates as a photoanode materials for solar water splitting. Owing to the difficulty in suppressing the significant charge recombination, however, the photoelectrochemical (PEC) conversion efficiency of hematite is still far below the theoretical limit. Here we report thick hematite films (similar to 1500 nm) constructed by highly ordered and intimately attached hematite mesocrystals (MCs) for highly efficient PEC water oxidation. Due to the formation of abundant interfacial oxygen vacancies yielding a high carrier density of similar to 1020 cm(-3) and the resulting extremely large proportion of depletion regions with short depletion widths (<10 nm) in hierarchical structures, charge separation and collection efficiencies could be markedly improved. Moreover, it was found that long-lived charges are generated via excitation by shorter wavelength light (below similar to 500 nm), thus enabling long-range hole transfer through the MC network to drive high efficiency of light-to-energy conversion under back illumination.NATURE PUBLISHING GROUP, 2019年10月, Nature Communications, 10, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Despite the importance of elucidating photoinduced charge-generation mechanisms for the development of efficient organic solar cells (OSC), it has been quite difficult to characterize molecular geometries, electronic couplings, and charge mobilities in the initial photoinduced charge-separated (CS) states for the heterogeneous molecular environments in bulk-heterojunction interfaces between electron donor-acceptor domains in the photoactive layers. In this study, we employed a time-resolved electron paramagnetic resonance method to characterize two kinds of electron spin polarizations (ESPs) of the photoinduced CS states as different geometries, exchange couplings, and spin-relaxation times of spin-correlated radical pairs in OSC blend films composed of regioregular poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl) and [6,6]-phenyl-C-61-butyric acid methyl ester by applying polarized light excitations (magnetophotoselection) with respect to an external magnetic field direction at a cryogenic temperature. From this, we performed analysis of mapping the ESPs to space directions to obtain image views of the molecular geometries in mobile and trapped CS states. We propose that the heterogeneities in the interfacial charge generations may be correlated with high- and low-frequency phonon modes leading to the mobile and weakly trapped charge pairs, respectively, denoting the great significance of such molecular motions for the efficient photocarriers overcoming the interfacial electrostatic binding potential.AMER CHEMICAL SOC, 2019年06月, Journal of Physical Chemistry C, 123(22) (22), 13472 - 13481, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Among various metal oxides, sodium tantalate (NaTaO3) is one of the best semiconductors for achieving efficient photocatalytic water splitting. However, the primary mechanism responsible for increasing the reaction rate up to an order of magnitude by specific metal doping and surface modification with co-catalysts has not been elucidated yet. In order to clarify the underlying mechanism, we explored the structure-dependent photoluminescence (PL) of pristine and Sr-doped NaTaO3 crystals at the (near) single-particle level using a time-resolved deep ultraviolet fluorescence microscope. Combined with transmission electron microscope techniques, the PL characteristics of individual particles were directly linked to the dopant concentrations in each particle, allowing us to unravel the complex effects of Sr-doping on the charge carrier dynamics. Furthermore, we investigated the photocatalytic reduction reaction for a single Sr-doped NaTaO3 particle to gain critical information related to dopant-driven electron migration, which is a key process for efficient photocatalysis.AMER CHEMICAL SOC, 2019年05月, Journal of Physical Chemistry C, 123(20) (20), 12592 - 12598, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Mechanochromic luminescence (MCL) refers to the mechanical-stimuli-responsive reversible color change of solid-state-emissive dyes. In spite of recent extensive studies on the development of MCL dyes, most of these display bicolor MCL that usually manifests in bathochromic shifts of the emission color in response to mechanical stimuli. Herein, phenanthroimidazolylbenzothiadiazoles are described as a new class of highly emissive solid-state fluorophores that exhibit more versatile MCL properties. Depending on the substituent on the phenyl group of the benzothiadiazole ring, bathochromically or hypsochromically shifted bicolor MCL as well as tricolor MCL are observed for these dyes. Powder X-ray diffraction and differential scanning calorimetry measurements for the bicolor MCL systems indicated that the mechanism of the emission-color change upon grinding is based on typical crystalline-to-amorphous phase transitions. To investigate the tricolor MCL system in detail, single-particle-level fluorescence microscopy has been applied for the first time, which allowed distinguishing three states with different emission properties. The versatility of the present MCL system was attributed to the formation of different crystal structures by introducing various substituents on the aforementioned phenyl group. These results provide useful insights into generating diverse MCL dyes in the future and thus promote the practical applications of MCL systems.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2019年05月, Journal of Materials Chemistry C, 7(17) (17), 4988 - 4998, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Metal halide perovskites have attracted considerable attention in applications such as photovoltaic cells and light-emitting diodes. The performance and durability of perovskite devices are significantly dependent on the nature of structural defects, but the underlying mechanisms of structure-related photochemical reactions are not yet fully elucidated. This study demonstrates that the photoluminescence (PL) from individual perovskite nanoparticles (NPs) can be utilized to resolve the different trapping pathways of the photogenerated charges, and hence, obtain a correlation between the pathways. PL deactivation and activation were observed and mainly attributed to nonradiative Auger recombination by the trapped charges and the passivation of surface traps by oxygen, respectively. Single-particle spectroelectrochemical techniques were further employed to explore the possible origin of the effective charge trap states and the reversibility of redox events under electrical bias. Consequently, this study unravels the complex effects of the structural defects on the charge carrier dynamics in perovskites.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2019年03月, ChemNanoMat, 5(3) (3), 340 - 345, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Redox-active porous ionic crystals based on polyoxometalate (POM) were utilized to form and stabilize small mixed-valence luminescent silver clusters via cation-coupled electron-transfer (CCET) reactions. Reduction-induced ion-exchange between Cs+ and Ag(+)via CCET took less than 1 min to complete and consisted of two steps: electron transfer from reduced POM to Ag+ and the subsequent formation of a silver cluster, and diffusion of the silver cluster and exchange with Cs+. Notably, the simple ion-exchange took more than 24 h. The compound containing the silver cluster showed high affinity toward unsaturated hydrocarbon guests.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2019年03月, Nanoscale, 11(12) (12), 5460 - 5466, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Partial halide substitution in organolead halide perovskites MAPbX(3) (MA = CH3NH3+, X = Cr, Br-, or I-) leads to semiconductor heterostructures with precisely tuned band-gap energies, which facilitates efficient charge extraction or separation for high-performance solar cells and optoelectronic devices. In this study, partially iodide-substituted MAPbBr(3) perovskites were prepared through a halide-exchange reaction in the liquid phase, and in situ space and time-resolved photoluminescence profiles were acquired by means of confocal microscopy. The rates of charge transfer from the bulk MAPbBr(3) to the surface MAPbBr(3-x)I(x) domains, which are widely distributed over a single crystal, were found to greatly depend on the excitation-power density. In particular, an abnormally slow charge-transfer process, lasting a few nanoseconds, was observed at higher excitation density. To explain the dependence of this rate on the excitation density, and its correlation with the charge-trapping rate in the bulk MAPbBr(3), we propose a plausible mechanism in which trap filling associated with surface-trapped holes induces band bending within the space charge region. This band bending modulates carrier dynamics near the surface, thereby leading to efficient charge extraction from the bulk. To validate the mechanism, the carrier dynamics was numerically simulated using a diffusion model that includes the effect of the localized electric field. Our findings provide significantly deeper insight into the carrier dynamics within heterostructured perovskites with nanoscale heterogeneities, and a robust route for manipulating the photogenerated charges in various types of perovskite devices.AMER CHEMICAL SOC, 2018年10月, ACS Applied Materials & Interfaces, 10(43) (43), 37057 - 37066, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Singlet fission (SF) is expected to exceed the theoretical limit of the solar cell efficiency. Quintet (Q) state generation in triplet-triplet pair is essential for preventing the unwanted loss of SF-born multiexciton through singlet channels, although little is known on the primary multiexciton spin dynamics following the intermolecular SF. In this study, time-resolved EPR revealed the intermolecular multiexciton dynamics, energetics and geometries in aggregated 6,13-bis(triisopropylsilylethynyl)pentacene and 2-phenyl-6,11-bis(triisopropylsilylethynyetetracene in diluted frozen solution. We have demonstrated sublevel selective generations of excited quintet states (vertical bar Q(0)>, vertical bar Q(-1)> and vertical bar Q(-2)>) by singlet-quintet (SQ) mixings during triplet-exciton diffusions within geminate multiexcitons. The present fundamental characteristics of the quintet generations shows strong impact of coexistence of molecularly ordered "hot spot" and disordered regions for exergonic SQ mixings driven by entropy, thereby paving a new avenue for rational designs of organic devices with controlled multiexciton dynamics by optimizing film morphologies.AMER CHEMICAL SOC, 2018年10月, Journal of Physical Chemistry Letters, 9(19) (19), 5855 - 5861, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Mobius aromatic molecules have attracted great attention as new functional materials because of their it-orbital cyclic conjugations lying along the twisted Mobius topology. To elucidate the electronic character of the lowest excited triplet (T-1) state of a Mobius aromatic [28]hexaphyrin, we employed a time-resolved electron paramagnetic resonance (TREPR) method with applied magnetophotoselection measurements at 77 K. Analyses of the EPR parameters have revealed that the T-1 state possesses intramolecular charge-transfer (CT) character together with local excitation character residing at one side in the Mobius strip ring. We have also demonstrated that the CT character between orthogonal unpaired orbitals triggers quick triplet deactivation by spin-orbit coupling. This deactivation can be an important barometer to represent the "antiaromaticity" because of a connection between the orthogonal CT character and instability by a weakened spin-spin exchange coupling in the T-1 state.AMER CHEMICAL SOC, 2018年05月, Journal of Physical Chemistry Letters, 9(10) (10), 2685 - 2690, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Higher-ordered semiconductors have attracted extensive research interest as an adopted engineering for active solar energy harvesting, storage, and conversion. It is well-known that the effective separation and anisotropic migration of photogenerated charges are the basic driven force required for superior efficiency. However, the morphology and stoichiometric variation of these semiconductors play essential roles in their physicochemical properties of bulk and surface, especially for efficient interparticle or interfacial charge transfer. To this point, the strategy of controlling the topotactic transformation toward superstructures with optimized functionality is preferable for a wide range of optoelectronic and catalytic engineering applications. In this Minireview, we provide an overview of the crystal orientation, synthetic engineering, functional applications, and spatial and temporal charge dynamics in TiO2 mesocrystals and others. The viewpoint of in-depth understanding of the structure-related kinetics would offer an opportunity for design of versatile mesocrystal semiconductors sought-after for potential applications.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2018年04月, Chemistry-A European Journal, 24(24) (24), 6295 - 6307, 英語[査読有り]
- Hybrid nanoparticles are emergent nanomaterials that combine particles with different characteristic properties to enhance their original functions or modulate their original physical or chemical properties for application in catalysis, sensing, and imaging. Fluorescent nanodiamonds (fNDs) have recently become more attractive for bioimaging because of their characteristic physicochemical properties and biocompatibility. Their wide applicability in bioimaging has been utilized in the single-particle tracking of biomolecules, local environmental sensors in cells, and stem cell tracking in tissues. However, the use of fNDs as multiscale spatial mapping probes for multiple biomolecules and cells in optical and electron microscopy techniques has been limited because of their broad fluorescence spectrum and composition of mainly light elements (C, 0, H, N, etc.). On the other hand, metal nanoparticles (metal NPs) with unique photonic properties have been employed as functional labeling probes in bioimaging. Therefore, an efficient synthesis strategy to produce fND/metal NP nanocomposites with regulated shapes is required to develop molecular and cellular bioimaging probes with simultaneous use in multiple imaging techniques. Here, we report the synthesis of dual-modal hybrid gold NP fND (Au-ND) nanoparticles with a mean diameter of less than 20 nm using an electron-beam induced reduction method. The resultant Au-NDs exhibited stable Au-NP-induced plasmonic modulation of fluorescence lifetimes in cellular environments, which is useful for fluorescence lifetime imaging microscopy to detect multiple molecules or cells. Furthermore, Au NPs modified on fNDs function as surrogate markers with sub-10 nm spatial resolution for electron microscopy in mammalian cells. Our findings indicate that the electron-beam reduction method will enable us to make simplified formations of metal NPs with characteristic plasmonic structures on fNDs for multimodal bioimaging probes.AMER CHEMICAL SOC, 2018年01月, ACS Applied Nano Materials, 1(1) (1), 355 - 363, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The singlet fission (SF) is expected to be powerful tool for exceeding the theoretical limit of the power conversion efficiency on the organic solar cells. However, little is known on the intermolecular SF mechanism in the solid state. In the present study, we have investigated intermolecular SF in 2-phenyl-6,11-bis(triisopropylsilylethynyl)tetracene (TIPS-Ph-Tc) in frozen solutions using a time-resolved electron paramagnetic resonance measurement at a low temperature. SF-born quintet states (Q) and subsequent dissociations into two triplet states (T + T) were detected for a diluted solute concentration of 10(-4) M in dichloromethane. The microsecond triplet dissociation was found to occur due to the amorphous morphology in the frozen aggregate, suggesting that Q is generated as a trapped state. Furthermore, it was also suggested that the T + T dissociation follows the Q generation due to a T-T repulsion, whose energy were determined by the negative exchange couplings in the triplet pairs, (TT).TECHNICAL ASSOC PHOTOPOLYMERS,JAPAN, 2018年, Journal of Photopolymer Science and Technology, 31(2) (2), 163 - 167, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Wiley, 2017年05月, Angewandte Chemie, 129(19) (19), 5383 - 5387研究論文（学術雑誌）
- The higher-order structures of semiconductor-based photocatalysts play crucial roles in their physicochemical properties for efficient light-to-energy conversion. A novel perovskite SrTiO3 mesocrystal superstructure with well-defined orientation of assembled cubic nanocrystals was synthesized by topotactic epitaxy from TiO2 mesocrystals through a facile hydrothermal treatment. The SrTiO3 mesocrystal exhibits three times the efficiency for the hydrogen evolution of conventional disordered systems in alkaline aqueous solution. It also exhibits a high quantum yield of 6.7% at 360nm in overall water splitting and even good durability up to 1day. Temporal and spatial spectroscopic observations revealed that the synergy of the efficient electron flow along the internal nanocube network and efficient collection at the larger external cubes produces remarkably long-lived charges for enhanced photocatalysis.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2017年05月, Angewandte Chemie International Edition, 56(19) (19), 5299 - 5303, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Organolead halide perovskites MAPbX(3) (MA = CH3NH3+, X = Cl-, Br-, or I-) are known to undergo reversible halide exchange reactions, enabling bandgap tuning over the visible light region. Using single-particle photoluminescence (PL) imaging for in situ observation, we have studied the structure-dependent charge dynamics during halide exchange with iodide ions on an MAPbBr(3) crystal. In particular, we optically detected nanometer-scale iodide-rich domains (i.e., MAPbBrI(2)) and found that their lifetimes of several tens of milliseconds are limited by reaction with diffusing vacancies. Furthermore, it was discovered that these domains effectively collect the charge carriers from the bulk crystal, thus resulting in amplified spontaneous emission (ASE) under continuous-wave laser irradiation. Our findings will provide direction for development of perovskite heterostructures with enhanced charge utilization.AMER CHEMICAL SOC, 2017年04月, Journal of Physical Chemistry Letters, 8(8) (8), 1724 - 1728, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- In initial events of the photosynthesis by higher plants, the photosystem II (PSII) generates photoinduced primary charge-separated (CS) state composed of reduced pheophytin (Pheo(D1)(-center dot)) and oxidized special pair (P+center dot) in chlorophyll a (Chla) P-D1/P-D2 in the D-1/D-2 heterodimer, ultimately leading to the water oxidation at the oxygen-evolving Mn4CaO5 cluster by P+center dot. To understand the mechanism of the efficient generation of initially localized CS state (P-D1(+center dot) Pheo(D1)(-center dot)), we have characterized cofactor geometries and electronic coupling of the photoinduced primary CS state in quinone prereduced membrane of PSII from spinach using the time-resolved electron paramagnetic resonance method. It has been revealed that the electronic coupling between the charges is significantly weak in the CS state separated by 1.5 nm, showing the importance of regulated cofactor-cofactor electronic interaction between a vinyl substituent in Pheo(D1) and an accessory chlorophyll to inhibit the energy-wasting charge recombination after the primary electron-transfer processes.AMER CHEMICAL SOC, 2017年03月, Journal of Physical Chemistry Letters, 8(6) (6), 1179 - 1184, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- To shed a light on fundamental optoelectronic properties of conjugated polymer films applicable to the organic photovoltaics (OPV), field-effect transistors (FET) and light-emitting diodes (LED), we have characterized interspin separation and exchange coupling of interchain charge-transfer (CT) states in a pristine film of thiophene thiazolothiazole copolymer by using the time-resolved EPR method. It has been indicated that the CT state is generated at the disordered regions of the polymer films as deep trap sites via the singlet-exciton diffusion in polymer amorphous phase. These characteristics of the trapped charges may limit the device performances in the OPV, FET and LED applications and thus are informative for the device developments.TECHNICAL ASSOC PHOTOPOLYMERS,JAPAN, 2017年, Journal of Photopolymer Science and Technology, 30(5) (5), 551 - 555, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- To elucidate how local molecular conformations play a role on electronic couplings for the long-range photoinduced charge-separated (CS) states in protein systems, we have analyzed time-resolved electron paramagnetic resonance (TREPR) spectra by polarized laser irradiations of 9,10-anthraquinone-1-sulfonate (AQ1S(-)) bound to human serum albumin (HSA). Analyses of the magnetophotoselection effects on the EPR spectra and a docking simulation clarified the molecular geometry and the electronic coupling of the long-range CS states of AQ1S(center dot 2-)-tryptophan214 radical cation (W214(center dot+)) separated by 1.2 nm. The ligand of AQ1S(-) has been demonstrated to be bound to the drug site I in HSA. Molecular conformations of the binding region were estimated by the docking Simulations, indicating that an arginine218 (R218(+)) residue bound to AQ1S(center dot 2-) mediates the long-range electron-transfer. The energetics of triad states of AQ1S(center dot 2-)-R218(+)-W214(center dot+) and AQ1S(-)-R218(center dot)-W214(center dot+) have been computed on the basis of the density functional molecular orbital calculations, providing the clear evidence for the long-range electronic couplings of the CS states in terms of the superexchange tunneling model through the arginine residue.AMER CHEMICAL SOC, 2016年05月, Journal of Physical Chemistry B, 120(19) (19), 4365 - 4372, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- To shed a light on fundamental molecular functions of photoinduced charge conductions by organic photovoltaic materials, it is important to directly observe molecular geometries of the intermediate charges just after the photoinduced electron-transfer reactions. However, highly inhomogeneous molecular environments at the bulk heteojunction interfaces in the photoactive layers have prevented us from understanding the mechanism of the charge conductions. We have herein investigated orbital geometries, electronic couplings, and hole-dissociation dynamics of photo induced charge-separated (CS) states in a series of poly(3-hexylthiophene) fullerene linked dyads bridged by rigid oligo-p-phenylene spacers by using time-resolved EPR spectroscopy. It has been revealed that one-dimensional intramolecular hole-dissociations exothermically take place from localized holes in initial CS states, following bridge-mediated, photoinduced charge separations via triplet exciton diffusions in the conjugated polymer-backbones. This molecular wire property of the photoinduced charges in solution at room temperature demonstrates the potential utility of the covalently bridged polymer molecules applied for the molecular devices.AMER CHEMICAL SOC, 2016年05月, Journal of the American Chemical Society, 138(18) (18), 5879 - 5885, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- CRC Press, 2016年04月, Handbook of Luminescent Semiconductor Materials, 391 - 410, 英語Photoluminescence spectroscopy of single semiconductor nanoparticles論文集(書籍)内論文
- The performance of semiconductor materials in solar water splitting and other applications is strongly influenced by the structure-related dynamics of charge carriers in these materials. In this study, we assessed the trapping, recombination, and surface reactions of photogenerated and electrically injected charges on specific facets of the promising visible active photocatalyst BiVO4 by using single-particle photoluminescence (PL) spectroscopy. Evaluation of the electric-potential-induced PL properties and the PL response to charge scavengers revealed that the visible PL bands observed during visible laser irradiation originate from radiative recombination between holes trapped at the intraband states above the valence band and mobile (free or shallowly trapped) electrons. Furthermore, the trapped holes are preferentially located on the lateral {110} facets of the BiVO4 crystal, while the electrons are uniformly distributed over the crystal. The methodology described in this study thus provides us with a unique opportunity to explore whether or not the crystal faces affect the charge carrier dynamics in the photocatalysis and the photoelectrocatalysis.AMER CHEMICAL SOC, 2016年04月, ACS Catalysis, 6(4) (4), 2250 - 2256, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Ti3+ self-doped TiO2 nanocrystals (TNCs) confined with controllable atomic layer deposition (ALD) amorphous layers were developed to provide a novel model of metal-insulator-semiconductor (MIS) photocatalysts for hydrogen generation in the ultraviolet to near-infrared region. Photoexcitation of optimized MIS nanostructures consisting of a metal cocatalyst (Pt), electron tunneling layer (ALD TiO2), and photoactive nonstoichiometric core (Ti3+-doped TNC) exhibited efficient hydrogen generation (52 mu mol h(-1.)g(-1)), good reusability (16 h), and long-term stability (>7 d). The charge-transfer dynamics were examined using transient absorption spectroscopy to clarify the relationship between the photocatalytic activity and the tunneling effect. Our strategies highlight defect engineering in fabricating MIS photocatalysts with improved charge separation and tailored solar energy conversion properties.AMER CHEMICAL SOC, 2016年04月, Journal of Physical Chemistry Letters, 7(7) (7), 1173 - 1179, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- With the aid of breakthroughs in nanoscience and nanotechnology, it is imperative to develop metal oxide semiconductors through visible light-driven hydrogen generation. In this study, TiOF2 was incorporated as an n-type F-dopant source to TiO2 mesocrystals (TMCs) with visible-light absorption during the topotactic transformation. The crystal growth, structural change, and dynamic morphological evolution, from the initial intermediate NH4TiOF3 to HTiOF3, TiOF2, and F-doped TMCs, were verified through insitu temperature-dependent techniques to elucidate the doping mechanism from intermediate TiOF2. The visible-light efficiencies of photocatalytic hydrogen were dependent on the contents of the dopant as compared with the pure TMC and a controled reference. Using femtosecond time-resolved diffuse reflectance spectroscopy, the charge-transfer dynamics were monitored to confirm the improvement of charge separation after doping.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2016年03月, ChemSusChem, 9(6) (6), 617 - 623, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- TECHNICAL ASSOC PHOTOPOLYMERS,JAPAN, 2016年, Journal of Photopolymer Science and Technology, 29(4) (4), 561 - 564, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The photocatalytic performance of nanocrystalline TiO2 is crucially influenced by specific facet-induced adsorption and charge separation. Herein, different morphologies of anatase TiO2 mesocrystal superstructures with directed nanocrystal assembly were controllably synthesized by introducing NH4F as an orientation-directing agent. The ratio of the basal and lateral external surfaces of mesocrystals was tuned from 1.1 to 5.8 by increasing the amount of NH4F, along with that of {0 0 1} and {1 0 1} facets of incubated TiO2 nanocrystals from 0.56 to 0.76. With increasing the ratios, the mesocrystal superstructures exhibited higher photo-oxidation activities in the degradation of 4-chlorophenol (by 1.7 times) and lower activities in Cr6+ reduction (by 0.47 times) and H-2 generation (by 0.32 times). The H-2 production from dye-sensitized TiO2 mesocrystal using eosin Y (pH 10) and Ruthenizer 470 (pH 3) are further identify the dominant facets in photocatalysis. It was confirmed that the mesocrystal superstructures with higher ratio of {0 0 1}/{1 0 1} are more effectively (by 6 times) adsorbed the dye sensitizers under acidic conditions and enhanced charge separation by efficient electron migration through the incubated nanocrystal network and crystal-facet-specific modification of the Pt cocatalyst. The synergetic crystal-facet engineering between mesocrystals and incubated nanocrystals will significantly improve the efficiencies and selectivities of semiconductor photocatalysts. (C) 2015 Elsevier B.V. All rights reserved.ELSEVIER, 2015年10月, Applied Catalysis B-Environmental, 176, 678 - 686, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- We employed single-particle photoluminescence (PL) measurements to investigate the interfacial electron transfer between single Au nanorods (NRs) and TiO< inf> 2< /inf> coated by ALD. Analyzing the energy relaxation path of plasmon-generated hot electrons as well as the PL intensities allowed for the detection and study of the interfacial electron transfer process spatially.Royal Society of Chemistry, 2015年08月, Chemical Communications, 51(76) (76), 14373 - 14376, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Organometal halide perovskites have attracted considerable attention because of their striking electrical and optical properties that are desirable for application in solar cells and optoelectronic devices; however, the structure-related dynamics of photogenerated charges are almost always masked by ensemble averaging in conventional spectroscopic methods, making it difficult to clarify the underlying mechanism. Here we investigate the photoluminescence characteristics of CH3NH3PbBr3 perovskite nanoparticles using single-particle spectroscopy combined with electron microscopy. The in situ analysis of light and Lewis-base-induced surface passivation revealed that the photoluminescence quenching and blinking phenomena of single CH3NH3PbBr3 nanoparticles are most probably caused by charge trapping at surface states, where the number of effective trapping sites was estimated to be 1-4 per particle.AMER CHEMICAL SOC, 2015年08月, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY LETTERS, 6(16) (16), 3195 - 3201, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- We report a substitution of 9-phenylanthracenyl group into rhodamine derivatives that can induce the J-aggregate formation of rhodamine moieties in the aqueous solution upon the addition of a halide ion. From X-ray crystallographic analysis, the dramatic red-shift in the absorption band (i.e. app. 100 nm) originates from the cooperative slipped-stacking of rhodamine and anthracene molecules.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2015年, CHEMICAL COMMUNICATIONS, 51(58) (58), 11580 - 11583, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Here we demonstrated that 3D architectures of TiO2 mesocrystals uniformly packed with a chemically exfoliated MoS2 shell exhibit promising reactive efficiency and good stability in synergetic hydrogen evolution. The efficient interfacial electron transfer from the excited TiO2 moieties to the decorated ultrathin MoS2 shell was effectively monitored.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2015年, CHEMICAL COMMUNICATIONS, 51(33) (33), 7187 - 7190, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Plasmonic bimetal nanostructures can be used to drive the conventional catalytic reactions efficiently at low temperature with the utilization of solar energy. This work developed Pd-modified Au nanorods, which work as the light absorber and the catalytically active site simultaneously, and exhibit efficient plasmon-enhanced catalytic formic acid dehydrogenation even when below room temperature (5 degrees C). Plasmon-induced interface interaction and photoreaction dynamics of individual nanorods were investigated by single-particle photoluminescence measurement, and a complete quenching phenomenon at the LSPR region was observed for the first time. More importantly, the spatial distribution of the SPR-induced enhancement, analyzed by the finite difference time domain (FDTD) simulation, shows that only tip-coated Pd can be affected for the occurrence of plasmon resonance energy transfer. This finding provides a route to decrease the amount of Pd species by the selective deposition only at the field-enhanced sites.AMER CHEMICAL SOC, 2015年01月, Journal of the American Chemical Society, 137(2) (2), 948 - 957, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The generation of oxidants on illuminated photo-catalysts and their participation in subsequent reactions are the main basis of the widely investigated photocatalytic processes for environmental remediation and selective oxidation. Here, the generation and the subsequent diffusion of COH from the illuminated TiO2 surface to the solution bulk were directly observed using a single-molecule detection method and this molecular phenomenon could explain the different macroscopic behavior of anatase and rutile in photocatalysis. The mobile COH is generated on anatase but not on rutile. Therefore, the photocatalytic oxidation on rutile is limited to adsorbed substrates whereas that on anatase is more facile and versatile owing to the presence of mobile COH. The ability of anatase to generate mobile COH is proposed as a previously unrecognized key factor that explains the common observations that anatase has higher activity than rutile for many photooxidative reactions.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2014年12月, Angewandte Chemie International Edition, 53(51) (51), 14036 - 14041, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Singlet oxygen (O-1(2)), molecular oxygen in the lowest excited state, has a critical role in the cell-killing mechanism of photodynamic therapy (PDT). Although O-1(2) phosphorescence measurement has been mainly used to monitor O-1(2) formation during PDT, its intensity is far insufficient to obtain two-dimensional images of intracellular O-1(2) with the subcellular spatial resolution using the currently available near-IR detector. Here, we propose a new far-red fluorescence probe of O-1(2), namely, Si-DMA, composed of silicon-containing rhodamine and anthracene moieties as a chromophore and a O-1(2) reactive site, respectively. In the presence of O-1(2), fluorescence of Si-DMA increases 17 times due to endoperoxide formation at the anthracene moiety. With the advantage of negligible self-oxidation by photoirradiation (Phi(Delta) < 0.02) and selective mitochondrial localization, Si-DMA is particularly suitable for imaging O-1(2) during PDT. Among three different intracellular photosensitizers (Sens), Si-DMA could selectively detect the O-1(2) that is generated by 5-aminolevulinic acid-derived protoporphyrin IX, colocalized with Si-DMA in mitochondria. On the other hand, mitochondriatargeted KillerRed and lysosomal porphyrins could not induce fluorescence change of Si-DMA. This surprising selectivity of Si-DMA response depending on the Sens localization and photosensitization mechanism is caused by a limited intracellular O-1(2) diffusion distance (similar to 300 rim) and negligible generation of O-1(2) by type-I Sens, respectively. For the first time, we successfully visualized O-1(2) generated during PDT with a spatial resolution of a single mitochondrial tubule.AMER CHEMICAL SOC, 2014年08月, Journal of the American Chemical Society, 136(33) (33), 11707 - 11715, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Mesocrystals (MCs) are superstructures with a crystallographically ordered alignment of nanoparticles. Owing to their organized structures, MCs posses some unique characteristics such as a high surface area, pore accessibility, and good electronic conductivity and thermal stability; thus, MCs could be beneficial for many areas of research and application. This review begins with a description of the common synthesis strategies for, and characterization and fundamental properties of metal oxide MCs. Newly developed analytical methods (that is, photoconductive atomic force microscopy and single-molecule, single-particle fluorescence microscopy) for unraveling the charge transport and photocatalytic properties of individual MCs are then introduced. Further, recent developments in the applications of various metal oxide MCs, especially in the fields of energy conversion and storage, are also reviewed. Finally, several perspectives in terms of future research on MCs are highlighted.NATURE PUBLISHING GROUP, 2014年05月, NPG Asia Materials, 6, 英語[査読有り]
- Pt-modified Au nanorods (NRs) synthesized by anisotropic overgrowth were used for producing H-2 under visible and near-infrared light irradiation. The Pt-tipped sample exhibited much higher activity compared with fully covered samples. Using single-particle spectroscopies combined with transmission electron microscopy, we observed obvious quenching phenomena for photoluminescence and light scattering from individual Pt-tipped NRs. The analysis of energy relaxation of plasmon-generated hot electrons indicates the electron transfer from the excited Au to Pt.AMER CHEMICAL SOC, 2014年05月, Journal of the American Chemical Society, 136(19) (19), 6870 - 6873, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The visible light photocatalytic activity of nitrogen doped TiO2 (N-TiO2) was enhanced with co-doping of Pt ions for the oxidative and reductive degradation of model substrates in gaseous and aqueous phases. The synthesized samples were characterized by various techniques (diffuse reflectance UV-Vis, XPS, XRD, FT-IR, HR-TEM, EDX and laser flash photolysis spectroscopy). The co-doping of N and Pt of TiO2 (Pt,N-TiO2) significantly enhanced the degradation of acetaldehyde (gas phase), and trichloroacetate (TCA) (aqueous phase), and the reduction of Cr(VI) (aqueous phase) under visible light (lambda > 420 nm). The observed visible light photocatalytic activity of Pt,N-TiO2 was markedly higher than the singly-doped TiO2 (Pt-TiO2 or N-TiO2). A time-resolved diffuse reflectance (TDR) study found that the presence of the different oxidation states of Pt (2+ and 4+) plays a crucial role in the charge trapping and transfer dynamics in Pt-TiO2. The TDR study of Pt,N-TiO2 further revealed that the synergistic effect of co-doping is attributed to the combined contribution of each dopant. Finally, the first principle calculations for the doped TiO2 suggested that the electronic interaction of Pt and N in TiO2 facilitates the charge carrier mobility and reduces the undesired recombination, leading to enhanced photocatalytic activity. (C) 2013 Elsevier B.V. All rights reserved.ELSEVIER SCIENCE BV, 2014年04月, Applied Catalysis B-Environmental, 147, 642 - 650, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Plasmonic photocatalysts were successfully synthesized by the modification of TiO2 mesocrystals with Au nanoparticles (NPs) by a simple impregnation method. The Au NP sensitizers show a strong photoelectrochemical response in the visible-light region (400-800 nm) due to their surface plasmon resonance (SPR). The diffuse reflectance spectroscopy measurements on a wide range of time scales (from picoseconds to minutes) demonstrate that a substantial part of electrons, injected from the Au NPs to the TiO2 mesocrystals through the SPR excitation, directionally migrate from the basal surfaces to the edges of the plate-like mesocrystals through the TiO2 nanocrystal networks and are temporally stored there for further reactions. This anisotropic electron flow significantly retarded the charge recombination of these electrons with the holes in the Au NPs, thereby improving the visible-light-photocatalytic activity (for organic-pollutant degradation) by more than an order of magnitude, as compared to that of conventional Au/TiO2 NP systems.AMER CHEMICAL SOC, 2014年01月, Journal of the American Chemical Society, 136(1) (1), 458 - 465, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The alignment of nanoparticle building blocks into ordered superstructures is one of the key topics in modern colloid and material chemistry. Metal oxide mesocrystals are superstructures of assembled nanoparticles of metal oxides and have potentially tunable electronic, optical and magnetic properties, which would be useful for applications ranging from catalysis to optoelectronics. Here we report a facile and general approach for synthesizing metal oxide mesocrystals and developing them into new nanocomposite materials containing two different metals. The surface and internal structures of the mesocrystals were fully characterized by electron microscopy techniques. Single-particle confocal fluorescence spectroscopy, electron paramagnetic resonance spectroscopy and time-resolved diffuse reflectance spectroscopy measurements revealed that efficient charge transfer occurred between n-type and p-type semiconductor nanoparticles in the composite mesocrystals. This behaviour is desirable for their applications ranging from catalysis, optoelectronics and sensing, to energy storage and conversion.NATURE PUBLISHING GROUP, 2014年01月, Nature Communications, 5, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Development of efficient photocatalysts based on semiconductor materials for organic synthesis, fuel generation, and environmental purification is a central theme in current research and various industries. In this study, we propose a novel strategy for improving the photooxidation activity of photocatalysts by combining metal oxide superstructures and oxygen/hydrogen-evolving co-catalysts. Cobalt phosphate (CoPi) and Pt nanoparticles were selected as model co-catalysts and photochemically deposited on anatase TiO2 mesocrystals. The structures and reaction dynamics of the composites were thoroughly studied by ensemble-averaged and single-particle spectro-microscopies. Time-resolved diffuse reflectance and electron spin resonance spectroscopy measurements revealed that photogenerated holes in TiO2 are transferred to the Co species in CoPi upon UV light irradiation. The photooxidation properties of the composites were tested using fluorescence dye probes. It was found that CoPi-loaded TiO2 mesocrystals had higher activity than standard TiO2 photocatalysts, and their activity was further enhanced by introducing Pt nanoparticles on specific surfaces. In situ fluorescence imaging on a single crystal provides information on the location of reactive sites and the diffusion of product molecules. Consequently, the site-specific modification of co-catalysts tailored by anisotropic electron flow in the mesocrystal superstructures significantly retarded the charge recombination between the holes and electrons, thereby resulting in enhanced (up to approximately 300 times) photooxidation activity.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2014年, Journal of Materials Chemistry A, 2(10) (10), 3381 - 3388, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Tungsten trioxide (WO3) is being investigated as one of the most promising materials for water oxidation using solar light. Its inherent surface-related drawbacks (e. g., fast charge recombination caused by surface defect sites, the formation of surface peroxo-species, etc.) are nowadays being progressively overcome by different methods, such as surface passivation and the deposition of co-catalysts. Among them, the role of surface passivation is still poorly understood. Herein, transparent WO3 (electrodeposited) and Al2O3/WO3 (prepared by atomic layer deposition, ALD) thin film electrodes were employed to investigate the role of an alumina overlayer by using both photoelectrochemical and laser flash photolysis measurements. Films with a 5 nm-alumina overlayer (30 ALD cycles) showed an optimum photoelectrochemical performance, portraying a 3-fold photocurrent and Faradaic efficiency enhancement under voltage biases. Moreover, IPCE measurements revealed that alumina effect was only significant with an applied potential ca. 1 V (vs. Ag/AgCl), matching the thermodynamic potential for water oxidation at pH 1 (0.97 V vs. Ag/AgCl). According to the investigation of electron accumulation through optical absorption measurements, the alumina overlayer dominantly decreased the number of electron trapping sites on the WO3 surface, eventually facilitating photoelectron transfer to the external circuit in the presence of a positive bias. In addition, the laser flash photolysis measurements of WO3 and Al2O3/WO3 thin films clearly showed that the electron trapping decreased in the presence of the alumina overlayer whereas the hole trapping relatively increased with alumina, facilitating water photooxidation and rendering a more sluggish recombination process. These results provide a physical insight into the passivation process that could be used as a guideline for further development of efficient photoanodes in artificial photosynthesis.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2013年12月, ENERGY & ENVIRONMENTAL SCIENCE, 6(12) (12), 3732 - 3739, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Nanoscale mapping of adsorption sites for molecules or ions at solid-liquid interfaces has not been explored in detail because of the difficulty in probing both stochastic adsorption/desorption events and heterogeneous surface structures. We report here the application of single-molecule-based super-resolution fluorescence microscopy using a catechol-modified boron-dipyrromethene dye (CA-BODIPY), which serves as a fluorescent reporter, to identify the locations of effective adsorption sites on metal oxide surfaces. Upon adsorption on a TiO2 nanoparticle, individual CA-BODIPY molecules exhibited detectable fluorescence because of the formation of chelating complexes between the catechol moiety and the surface Ti sites. Interestingly, a significant effect of the crystal face on the adsorption preference for CA-BODIPY was found in the case of anatase TiO2 microcrystals in neutral water: {101} > {001} approximate to {100}. In an aprotic solvent such as acetonitrile, however, the opposite crystal face effect was observed; this implies a significant contribution of solvent molecules to the adsorption of organic compounds on specific surfaces. From the quantitative analysis of the formation rate of fluorescent complexes per unit area, it was found that nanometer-sized TiO2 crystals have superior adsorptivity over micrometer-sized TiO2 crystals and an atomically flat TiO2 surface. This observation is consistent with the higher density of surface defects on the nanoparticles. Furthermore, it was revealed that CA-BODIPY molecules are preferentially adsorbed on the top branches of alpha-Fe2O3 micropines, where a high density of exposed Fe cations is expected. Our methodology and findings yield new insights into the mechanisms underlying the synthesis and (photo)catalytic activity of metal oxide particles with different sizes and shapes.AMER CHEMICAL SOC, 2013年05月, Journal of Physical Chemistry C, 117(21) (21), 11219 - 11228, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The interparticle charge transfer within the agglomerates of TiO2 nanoparticles in slurries markedly enhanced the dye-sensitized production of H-2 under visible light. By purposely decoupling the light absorbing part of Dye/TiO2 from the active catalytic center of Pt/TiO2, the role of bare TiO2 nanoparticles working as a mediator that connects the above two parts in the agglomerates was investigated systematically. The presence of mediator in the agglomerate facilitated the charge separation and the electron transfer from Dye/TiO2 to Pt/TiO2 through multiple grain boundaries and subsequently produced more hydrogen. The dye-sensitized reduction of Cr(VI) to Cr(III) was also enhanced when Dye/TiO2 nanoparticles were agglomerated with bare TiO2 nanoparticles. The charge recombination between the oxidized dye and the injected electron was retarded in the presence of bare TiO2 nanoparticles, and this retarded recombination on Dye/TiO2 was confirmed by using transient laser spectroscopy. This phenomenon can be rationalized in terms of an interparticle Fermi level gradient within the agglomerates, which drives the charge separation.AMER CHEMICAL SOC, 2013年01月, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY LETTERS, 4(1) (1), 189 - 194, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Interfacial charge transfer at the heterogeneous surface of semiconductor nanoparticles is a fundamental process that is relevant to many Important applications, such as photocatalysis, solar cells, and sensors. In this study, we developed new water-soluble fluorogenic probes for interfacial electron transfer reactions on semiconductor nanoparticles. The synthesized boron-dipyrromethene-based fluorescence dyes have one or two sulfonate groups, which confer solubility in aqueous media, and a dinitrophenyl group as a redox reaction site. These probes produce the corresponding fluorescent products via multiple interfacial electron transfer processes, allowing us to investigate the photoinduced redox reactions over individual pristine and Au-nanoparticle-deposited TiO2 nanoparticles at the single-particle, single-molecule levels. The minimum probe concentration to detect single-product molecules on a single TiO2 nanoparticle was found to be In the nanomolar range (<10 nM) in acidic solution. furthermore, super-resolution mapping of the reaction sites revealed that visible-light-induced reduction reactions preferentially occurred on the TiO2 surface within a distance of a few tens of nanometers around the deposited Au nanoparticles. This result was qualitatively interpreted on the basis of plasmon-induced electron and/or energy transfer mechanisms. Overall, this study provides a great deal of valuable information related to solar-energy-conversion processes that is impossible or difficult to obtain from ensemble-averaged experiments.AMER CHEMICAL SOC, 2013年01月, ACS Nano, 7(1) (1), 263 - 275, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Metal-semiconductor nanocomposites have been widely employed for designing efficient optoelectronic devices and catalysts. The performance of such nanocomposites is significantly influenced by both the method of preparation and the electronic and morphological structures of metals and semiconductors. Here, we have synthesized novel nanocomposites containing plate-like anatase TiO2 mesocrystal superstructures and noble metal (Au, Pt) nanoparticles. These metal nanoparticles were preferentially photodeposited on the edge of TiO2, mesocrystals. The electron transport and photocatalytic properties of the novel nanocomposites were subsequently studied. Single-molecule fluorescence spectroscopy measurements on a single particle directly revealed that most of the photogenerated electrons could migrate from the dominant surface to the edge of the TiO2 mesocrystal with the reduction reactions mainly occurring at its lateral surfaces containing {101} facets. The loading of metal nanoparticles on the superstructure of TiO2 was found to greatly improve the photogenerated charge separation efficiency allowing significant (more than 1 order of magnitude) enhancement of the photocatalytic reaction rate in organic degradation reactions. These outstanding features allowed significantly reduced consumption (ca. 10% of that of typical TiO2 nanocrystal samples) of the Au or Pt loading on the TiO2 mesocrystal while maintaining the same photocatalytic activity.AMER CHEMICAL SOC, 2012年12月, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C, 116(48) (48), 25444 - 25453, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- This study evaluates the potential application of tin porphyrin- and C-60 aminofullerene-derivatized silica (SnP/silica and aminoC(60)/silica) as O-1(2) generating systems for photochemical degradation of organic pollutants. Photosensitized O-1(2) production with SnP/silica, which was faster than with aminoC(60)/silica, effectively oxidized a variety of pharmaceuticals. Significant degradation of pharmaceuticals in the presence of the 400-nm UV cutoff filter corroborated visible light activation of both photosensitizers. Whereas the efficacy of aminoC(60)/silica for O-1(2) production drastically decreased under irradiation with lambda > 550 nm, Q-band absorption caused negligible loss of the photosensitizing activity of SnP/silica in the long wavelength region. Faster destruction of phenolates by SnP/silica and aminoC60/silica under alkaline pH conditions further implicated O-1(2) involvement in the oxidative degradation. Direct charge transfer mediated by SO, which was inferred from nanosecond laser flash photolysis, induced significant degradation of neutral phenols under high power light irradiation. Self-sensitized destruction caused gradual activity loss of SnP/silica in reuse tests unlike aminoC(60)/silica. The kinetic comparison of SnP/silica and TiO2 photocatalyst in real wastewater effluents showed that photosensitized singlet oxygenation of pharmaceuticals was still efficiently achieved in the presence of background organic matters, while significant interference was observed for photocatalyzed oxidation involving non-selective OH radical.AMER CHEMICAL SOC, 2012年09月, Environmental Science & Technology, 46(17) (17), 9606 - 9613, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Materials with intricate nanostructures display fascinating properties, which have inspired extensive research on the synthesis of materials with controlled structures. In this study, we investigated the properties of superstructures of TiO2 to understand the inter-relationship between structural ordering and photocatalytic performance. The nanoplate anatase TiO2 mesocrystals were chosen as the typical investigation objects, which were newly synthesized by a topotactic structural transformation. The TiO2 mesocrystals displayed the superstructure of crystallographically ordered alignment of anatase TiO2 nanocrystals with high surface area and large high-energy surface {001} planes exposed. The photoconductive atomic force microscopy and time-resolved diffuse reflectance spectroscopy were utilized to determine the charge transport properties of TiO2 mesocrystals, and their features were highlighted by a comparison with reference TiO2 samples, for example, anatase TiO2 nanocrystals with similar surface area and single crystal structure. Consequently, it was found for the first time that such a superstructure of TiO2 could largely enhance charge separation and had remarkably long-lived charges, thereby exhibiting greatly increased photoconductivity and photocatalytic activity.AMER CHEMICAL SOC, 2012年06月, Journal of Physical Chemistry Letters, 3(11) (11), 1422 - 1427, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- In this Article, we focus on the in situ observation of photochemical reactions on individual nanoobjects of solid catalysts using single-molecule, single-particle fluorescence spectroscopy. The use of high-resolution imaging techniques with suitable fluorogenic probes enables us to determine the location of the catalytically active sites that are related to the structural heterogeneities on the surface of the solid catalyst and the temporal fluctuation of photochemical reactivity. Furthermore, we present the real-time observation of metastable gold nanoclusters in polymer matrices at the single-cluster level. This Article encourages readers to explore the nanoworld in terms of practical applications in many fields such as fundamental physics and chemistry.AMER CHEMICAL SOC, 2012年06月, Langmuir, 28(24) (24), 8933 - 8943, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- In this study, we investigated interfacial charge transfer dynamics in water-soluble perylenediimide (WS-PDI) dye sensitized p-type semiconductor NiO nanoparticle films to better understand how molecular interactions influence photoconversion processes involved in solar cells by means of ensemble-averaged and single-molecule spectroscopies. Transient absorption data showed that strong and weak electronic couplings coexist between WS-PDI molecules and NiO nanoparticles, resulting in fast (within several picoseconds) and slow (requiring tens of picoseconds to nanoseconds) hole transfer from the excited dye to NiO, followed by charge recombination occurring at pico- to microsecond time scales. The correlated analyses of single-molecule fluorescence intensity, lifetime, blinking, and anisotropy revealed the intrinsic distribution and temporal fluctuation of interfacial charge transfer reactivity, which are closely related to site-specific molecular interactions and dynamics. It was also found that a suitable insulating Al2O3 layer can weaken the electronic interaction between WS-PDI and NiO, thereby retarding charge recombination and significantly enhancing photoelectric conversion efficiency. The results presented here will provide a reliable basis for design of highly efficient p-type solar cells and other molecule/semiconductor systems for their use in optoelectronic and solar energy applications.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2012年, Chemical Science, 3(2) (2), 370 - 379, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2012年01月, Chemistry-A European Journal, 18(4) (4), 1060 - 1063, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Graphene oxide (GO) nanosheets have received a great deal of attention for a wide range of applications from optoelectronic devices to biological sensors. We now report a mechanistic study of the interfacial electron transfer (ET) processes between organic dye molecule, 9-phenyl-2,3,7-trihydroxy-6-fluorone (PF), and nanometre-sized GO sheets using ensemble-averaged and single-molecule spectroscopies. The ET dynamics was characterized by the direct observation of the PF radical cation during the laser flash photolysis, and its reaction rate was determined to be similar to 10(11) s(-1). The single-molecule fluorescence spectroscopy was utilized to clarify the heterogeneous nature of the interfacial ET within individual composites. Their fluorescence lifetimes and spectra were found to vary from composite to composite, possibly due to the different local structures and molecular interactions. The autocorrelation analysis of fluorescence intensity trajectories also revealed the temporal fluctuation of the ET reactivity.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2012年, Physical Chemistry Chemical Physics, 14(12) (12), 4244 - 4249, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- We report a single-particle approach for studying the photocatalytic oxidation reaction on individual anatase TiO2 particles. Single-particle kinetic and imaging analyses of the chemiluminescence (CL) emitted from the probe dye molecules revealed that the oxidation reactivity is not significantly dependent on the crystal faces.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2012年, Chemical Communications, 48(27) (27), 3300 - 3302, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Using the combination of fluorescence resonance energy transfer (FRET) and fluorescence correlation spectroscopy (FCS) technique, we investigate the mechanism and dynamics of the pH-induced conformational change of i-motif DNA in the bulk phases and at the single-molecule level. Despite numerous studies on i-motif that is formed from cytosine (C)-rich strand at slightly acidic pH, its detailed conformational dynamics have been rarely reported. Using the FRET technique to provide valuable information on the structure of biomolecules such as a protein and DNA, we clearly show that the partially folded species as well as the single-stranded structure coexist at neutral pH, supporting that the partially folded species may exist substantially in vivo and play an important role in a process of gene expression. By measuring the FCS curves of i-motif, we observed the gradual decrease of the diffusion coefficient of i-motif with increasing pH. The quantitative analysis of FCS curves supports that the gradual decrease of diffusion coefficient (D) associated with the conformational change of i-motif is not only due to the change in the intermolecular interaction between i-motif and solvent accompanied by the increase of pH but also due to the change of the shape of DNA. Furthermore, FCS analysis showed that the intrachain contact formation and dissociation for i-motif are 5-10 times faster than that for the open form. The fast dynamics of i-motif with a compact tetraplex is due to the intrinsic conformational changes at the fluorescent site including the motion of alkyl chain connecting the dye to DNA, whereas the slow intrachain contact formation observed from the open form is due to the DNA motion corresponding to an early stage interaction in the folding process of the unstructured open form.AMER CHEMICAL SOC, 2011年10月, Journal of the American Chemical Society, 133(40) (40), 16146 - 16153, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- According to the concept of active sites, the activity of heterogeneous catalysts correlates with the number of available catalytic sites and the binding affinity of the substrates. Herein, we report a single-molecule, single-particle fluorescence approach to elucidate the inherent photocatalytic activity of exposed surfaces of anatase TiO2, a promising photocatalyst, using redox-responsive fluorogenic dyes. A single-molecule imaging and kinetic analysis of the fluorescence from the products shows that reaction sites for the effective reduction of the probe molecules are preferentially located on the {101} facets of the crystal rather than the {001} facets with a higher surface energy. This surprising discrepancy can be explained in terms of face-specific electron-trapping probability. In situ observation of the catalytic events occurring at the solid/solution interfaces reveals the hidden role of the crystal facets in chemical reactions and their impact on the efficiency and selectivity of heterogeneous (photo)catalysts.AMER CHEMICAL SOC, 2011年05月, Journal of the American Chemical Society, 133(18) (18), 7197 - 7204, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- AMER CHEMICAL SOC, 2011年03月, Environmental Science & Technology, 45(5) (5), 2030 - 2031, 英語[査読有り]
- Interfacial electron transfer (ET) to and from semiconductor quantum dots (QDs) is of intense interest because of its important roles in many applications, including biosensors, light-emitting diodes, and solar cells. In this work,. we have investigated the photoinduced ET between water-soluble CdTe QDs and nitrobenzene amine (NBzA) through specific cucurbit[6]uril host-guest complex interactions. The modification of cucurbit[6]uril on the QD surface with thiol linker groups significantly improved the physical and chemical stability of QDs. The steady-state and time-resolved fluorescence and absorption spectroscopies were combined to clarify the process of ET from the excited QDs to the guest NBzA molecules in the cucurbit[6]uril cavity. Furthermore, single-particle fluorescence correlation spectroscopy (FCS) experiments revealed that the blinking phenomenon in the microsecond time scale was attributed to the charge separation between the QD and the NBzA molecule.AMER CHEMICAL SOC, 2011年02月, Journal of Physical Chemistry C, 115(5) (5), 1824 - 1830, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Denaturant-induced conformational change of yeast iso-1-cytochrome c (Cytc) has been comprehensively investigated in the single-molecule and bulk phases. By fluorescence-quenching experiments with dye-labelled heme-protein (Alexa 488-labelled Cytc, Cytc-A488), we clearly show that the fluorescence quenching observed from folded Cytc-A488 is due mainly to photoinduced electron transfer (PET) between electron-donating amino acids such as tryptophan and the dye attached to the protein. In addition, the unfolding process of Cytc-A488 observed in the single-molecule and bulk phases can be explained well in terms of a three-state model: Cytc unfolds through an intermediate with a native-like compactness. By quantitative analysis of fluorescence correlation spectroscopy (FCS) data, we were able to observe a relaxation time of similar to 1.5 mu s corresponding to segmental motion and fast folding dynamics of 55 mu s in the unfolded state of Cytc. The results presented here also suggest that a combination of single-molecule and ensemble-averaged spectroscopy is necessary to provide convincing and comprehensive assignments of protein kinetics.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2011年, Physical Chemistry Chemical Physics, 13(13) (13), 5651 - 5658, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Electronic communication between the building blocks of nanocomposites is an important property that affects their functionality with regard to many optoelectronic and catalytic applications. Herein, we report a single-molecule, single-particle approach for elucidating the inherent photocatalytic activity of individual Au nanoparticle-loaded TiO2 particles using a novel redox-responsive fluorescent dye. A single-particle kinetic analysis of the fluorescence bursts emitted from the products revealed that the photocatalytic activity leading to reduction of the probe molecules is controlled by not only the substrate concentration and excitation intensity but also the Au particle size, and that these factors are intricately interrelated. Furthermore, we discovered that the stochastic photocatalytic events around the millisecond-to-second time scale showed considerable temporal and spatial heterogeneity during photoirradiation, and that they actually originate from the charging/discharging of Au nanoparticles on TiO2. Our findings represent a significant contribution to the scientific understanding of the interfacial electron transfer dynamics in composite systems, and more fundamentally, in heterogeneous (photo) chemical processes.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2011年, Chemical Science, 2(5) (5), 891 - 900, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Using TiO2 photocatalyst, arsenile, As(III), can be rapidly oxidized to arsenate, As(V), which is less toxic and less mobile in the aquatic environment. Therefore, the TiO2/UV process can be employed as an efficient pretreatment method for arsenic contaminated water. Since we first reported in 2002 that the superoxide (or hydroperoxyl radical) plays the role of main oxidant of As(III) in the TiO2/UV process, there has been much debate over the true identity of the major photooxidant among superoxides, holes, and OH radicals. The key issue is centered on why the much stronger OH racicals cannot oxidize As(III), and it has been proposed that the unique role of As(III) as an external charge recombination center on the UV-excited TiO2 particle is responsible for this e;:centric mechanism. Although the proposed mechanism has been supported by many experimental evidences, doubts on it were not clearly removed. In this study, we provided direct and undisputed evidence to support the role of As(III) in the c large recombination dynamics using time-resolved transient absorption spectroscopy. The presence of As(III) indeed mediated the charge recombination in TiO2. Under this condition, the role of the OH radical is suppressed because of the null cycle, and the weaker oxidant, superoxide, should prevail. The role of the superoxide has been previously doubted on the basis of the observation that the addition of excess formic ac d (hole scavenger that should enhance the production of superoxides) inhibited the photocatalytic oxidation of As(III). However, this study proved that this was due to the photogeneration of reducing radicals (HCO2 center dot) that recycle As(V)/As(IV) back to As(III). It was also demonstrated that the 4-chlorophenol/TiO2 system under visible light that cannot generate neither OH radicals nor valence band holes converted As(III) to As(V) through the superoxide pathway.AMER CHEMICAL SOC, 2010年12月, ENVIRONMENTAL SCIENCE & TECHNOLOGY, 44(23) (23), 9099 - 9104, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Lanthanide-based metal organic frameworks (Ln-MOFs) are fascinating because of their versatile coordination geometry, unique luminescent and magnetic properties, and possible high framework stability to water. We synthesized nanosized europium-based MOF (Eu-MOF) particles and investigated the photoinduced electron transfer between the excited Eu-MOF nanoparticles and various organic compounds, such as aromatic sulfides and amines. From the time-resolved emission measurements, the bimolecular quenching rate constants of luminescence from the Eu3+ ions in the MOF framework by electron donors were determined and explained in terms of the Marcus theory of electron-transfer reactions. Furthermore, spatially resolved emission quenching images obtained by confocal fluorescence microscopy revealed that small (large) quencher molecules quickly (slowly) and homogeneously (inhomogeneously) penetrate microsized Eu-MOF crystals. These observations led us confidently to assume the possibility that Eu-MOFs work as a size-selective photocatalyst for the one-electron oxidation of organic compounds.AMER CHEMICAL SOC, 2010年07月, Langmuir, 26(13) (13), 10437 - 10443, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Guanidinium cations (abbreviated as G) enhanced the visible light-induced hydrogen production by three times in the dye(Ru(bpy)(3)(2+))-sensitized system using TiO2 nanoparticles coated with nafion polymer. The enhanced photoactivity in the presence of G adsorbed on the nafion coating was related to the retardation of the charge recombination between the electrons injected into the TiO2 conduction band (CB) and oxidized dye molecules, which was confirmed by time-resolved diffuse reflectance spectroscopic measurements. It is proposed that G cations located near the TiO2 surface repel the oxidized dyes to retard the recombination with CB electrons. In addition, the dye luminescence in nafion was enhanced in the presence of G, which was ascribed to the retardation of self-quenching of the excited dyes. The dual roles of G in the nafion layer increase the photoelectron density in TiO2 CB and subsequently enhance the production of hydrogen.AMER CHEMICAL SOC, 2010年05月, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY LETTERS, 1(9) (9), 1351 - 1355, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- We report in situ observations of molecular interactions, and photo-dynamics for the polarity-sensitive fluorescence dye 4-dimethylamino-4'-nitro-stilbene (DNS) when encapsulated inside of metal-organic frameworks (MOFs) by utilizing single-molecule, single-particle fluorescence spectroscopy. While the fluorescence intensity from DNS molecules adsorbed onto the surface of MOF-177 particles exhibited a strong solvent polarity dependence toward external solvent exchanges, the intensity from molecules encapsulated inside of well-defined MOF-177 particles slightly changed when the solvent was switched from toluene to chloroform. Furthermore, the photostability of the DNS molecules was significantly enhanced by incorporation into the MOF host. These observations strongly suggest that guest molecules encapsulated in MOFs should be protected from external solvent and gas molecules. The photoblinking behavior of encapsulated single DNS molecules was also observed and analyzed in terms of the probability density.AMER CHEMICAL SOC, 2010年04月, Journal of Physical Chemistry Letters, 1(7) (7), 1101 - 1106, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The study of the structural reorganization and photophysical properties of Zn-Cytc using the single-molecule and ensemble-averaged spectroscopy shows that the photoblinking behaviors of single-Zn-Cytc depend on the folded and unfolded structures, whereas the fluorescence dynamics of Zn-Cytc observed in the bulk phase are hardly affected by the conformational change of a protein.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2010年, Chemical Communications, 46(48) (48), 9155 - 9157, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Photoinduced electron transfer (ET) to and from semiconductor quantum dots (QDs) is of intense interest because of its important roles in QD-based devices, such as detectors, light-emitting diodes, and solar cells. In this study, we have investigated the solvent dependence of the interfacial ET between ZnS-capped CdSe (CdSe/ZnS) QDs and pyromellitimide (PI) at the ensemble and single-particle levels. The steady-state and time-resolved photoluminescence (PL) and absorption measurements revealed that the rates of ET from the excited CdSe/ZnS to the adsorbed PI-CA molecules in nonpolar solvents, such as octane and toluene, are higher than aprotic polar solvents, such as benzonitrile. Furthermore, it was found that two pathways are included in die ET processes between CdSe/ZnS and PI, that is, ET from the excited CdSe core to PI-CA molecules adsorbed on the surface of the CdSe or ZnS. The former process proceeds oil the picosecond time scale, while the latter proceeds oil the nanosecond time scale. The interfacial ET dynamics in individual CdSe/ZnS-PI conjugates in different solvents were next examined. The PL intermittency or blinking kinetics of single QDs were analyzed by adapting a diffusion-controlled electron transfer (DCET) theory for the probability distribution of the "on" events. The results, which are qualitatively consistent with that obtained from the bulk experiments, clearly showed that the probability of the ET events increases with the decreasing solvent polarity. Consequently, our findings provide new insight into the mechanism of the interfacial ET reactions on the semiconductor nanoparticles and potentially contribute to the development of the design of QD-based devices.AMER CHEMICAL SOC, 2010年01月, Journal of Physical Chemistry C, 114(2) (2), 1217 - 1225, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Hydrogen was successfully produced under visible light irradiation in a tin porphyrin (SnP)-sensitized TiO2 system in the wide pH range (pH 3-11) although SnP hardly adsorbs on TiO2. The number of H-2 produced in the SnP/TiO2 system after 9 h irradiation corresponds to the turnover number of 410. The apparent photonic efficiency for H-2 evolution was estimated to be 35% with the monochromatic radiation of 550 +/- 10 nm. The photochemical production of hydrogen is mediated through the formation of the p-radical anion (SnP center dot-) that subsequently transfers electron to TiO2. The photogenerated SnP center dot- was monitored by transient absorption spectroscopy and its lifetime is long enough to survive the slow diffusion from the solution bulk to the TiO2 surface, which makes the adsorption of SnP on TiO2 not required for hydrogen production. This is clearly contrasted with the common ruthenium complex-sensitized TiO2 system where the adsorption of the sensitizer complex is essentially required and the hydrogen production is limited to the acidic condition where the adsorption of the sensitizers on TiO2 is allowed. The photocatalytic activity of SnP was mainly attributed to the Q-band (500-650 nm), not to the Soret band (420-430 nm) of which absorption intensity is much higher.ROYAL SOC CHEMISTRY, 2010年, ENERGY & ENVIRONMENTAL SCIENCE, 3(11) (11), 1789 - 1795, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2010年, Angewandte Chemie International Edition, 49(2) (2), 432 - 435, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2010年, ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION, 49(46) (46), 8593 - 8597, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Nanostructured metal oxide semiconductors, such as TiO2 and ZnO, have attracted great attention as the promising material for photovoltaic devices, photocatalysts for water splitting and environmental purification, sensors, batteries, etc. In this critical review, we have focused on the on-site observation of interfacial chemical reactions involving charge carriers and reactive oxygen species (ROS), such as singlet oxygen and the hydroxyl radical, generated by the photoexcitation of TiO2 nanoparticles using single-molecule, single-particle fluorescence spectroscopy. Advanced fluorescence imaging techniques enable us to determine the location of the photocatalytically active sites that are closely related to the defects heterogeneously distributed on the surface. Consequently, this review provides a great opportunity to understand the temporal and spatial heterogeneities within an individual catalyst particle, allowing for the potential use of single-molecule, single-particle approaches in the analysis of photocatalytic reactions (189 references).ROYAL SOC CHEMISTRY, 2010年, Chemical Society Reviews, 39(12) (12), 4802 - 4819, 英語[査読有り]
- Noble metal clusters of sizes comparable to the Fermi wavelength are known to exhibit molecule-like transitions owing to the discretion of the density of states. In the present article, the important factors influencing the reactivity of excited gold (Au) clusters are examined from the viewpoint of molecular photochemistry. The investigation of the differently sized Au Clusters embedded in it polymer film using single-molecule fluorescence spectroscopy facilitates the further understanding oft heir size-dependent photoreactivity. In addition, it was discovered that the spin multiplicity of the excited State (i.e., singlet or triple excited state) governs the photoreactivity.AMER CHEMICAL SOC, 2009年12月, Langmuir, 25(24) (24), 13888 - 13893, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Carbon-doped TiO2 (C-TiO2) Was successfully prepared from a conventional sol-gel synthesis without using external carbon precursors whereas all the previous reports on the synthesis of C-TiO2 utilized them. The carbons contained in titanium alkoxide precursor could be incorporated into the lattice of TiO2 with creating mid-bandgap electronic states through the controlled calcination. The level of carbon doping was changed sensitively depending on the calcination temperature, which was verified by UV-visible diffuse reflectance spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. The charge pair generation/recombination in C-TiO2 was compared under visible and UV light through a time-resolved diffuse reflectance spectroscopy study, which suggested the presence of midgap energy levels induced by the incorporation of carbon dopants. The carbon doping was maximal when the calcination temperature was around 200-250 degrees C and hindered at higher temperatures. The visible light activities of the prepared TiO2 samples for the conversion of 4-chlorophenol and iodide were also strongly dependent on the calcination temperature and maximized at around 250 degrees C. This study implies that the carbon doping in TiO2 can be obtained even unintentionally in the conventional sol-gel synthesis. (C) 2009 Elsevier B.V. All rights reserved.ELSEVIER, 2009年09月, Applied Catalysis B-Environmental, 91(1-2) (1-2), 355 - 361, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Heterogeneous photocatalysts have both potential and demonstrated applications for use in the water-splitting reaction that produces hydrogen, the degradation of organic pollutants, the surface wettability conversion, etc. In this feature article, we have focused on the in-site observation of various reactive oxygen species (ROS), Such as singlet oxygen (O-1(2)) and the hydroxyl radical ((OH)-O-center dot), generated by the photoexcitation of TiO2 nanomaterials using single-molecule fluorescence spectroscopy. The spatially resolved Photoluminescence (PL) imaging techniques enable us to determine the location of the (photo)catalytically active sites that are related to the heterogeneously distributed defects on the surface. We also present the results that revealed the formation and reaction dynamics of the photogenerated charge carriers in individual TiO2 nanoparticles. Furthermore, we introduce the single-molecule single-mismatch detection of the nucleotide sequence upon the photoexcitation of a novel nanoconjugate consisting of TiO2 and DNA on the basis of the mechanistic aspects. Notably, the present conjugates can recognize the difference in a single nucleotide. Consequently, this article provides a significant opportunity to understand the temporal and spatial distributions of ROS generated during the photoirradiation of TiO2 nanomaterials and directly explore the microscopic world in many fields ranging from fundamental physics and chemistry to practical applications.AMER CHEMICAL SOC, 2009年07月, Langmuir, 25(14) (14), 7791 - 7802, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Dye-sensitized TiO2 nanoparticles that were loaded simultaneously with Pt and Al2O3 overlayer (Al2O3/TiO2/Pt) were synthesized and investigated for photocatalytic activity under visible light. Introducing a thin AI,03 overlayer (similar to 1 nm thick) on dye-sensitized TiO2 markedly enhanced the visible light activities for the production of hydrogen (in the presence of EDTA as an electron donor) and the dechlorination Of CCl4. The Al2O3/TiO2/Pt powder was characterized by HRTEM, EDX, and XPS. In agreement with the photocatalytic activity data, the photocurrent collected via electron shuttles on a Pt electrode immersed in an aqueous photocatalyst suspension under visible light was also enhanced in the presence of an Al2O3 overlayer, which indicates ail enhanced interfacial electron transfer despite the presence of an insulating surface layer. The initial H, and chloride generation rate increased from 0.4 and 5 mu M min(-1) on TiO2/Pt to 0.9 and 7.5 mu M min(-1) on Al2O3/TiO2/Pt, respectively. The visible light activity of the sensitized photocatalytic reactions highly depended on the thickness of the alumina layer and was optimized at a low level of Al loading (Al/Ti atom ratio similar to 0.01), above which the activity was markedly reduced with thickening of the layer. It is suggested that the alumina layer retards the charge recombination between the electron injected from the excited dye and the oxidized dye. The slower charge recombination in the presence of an alumina overlayer was confirmed by time-resolved diffuse reflectance (TDR) spectroscopy.AMER CHEMICAL SOC, 2009年06月, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C, 113(24) (24), 10603 - 10609, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- One-dimensional nanostructures of metal oxide semiconductors have both potential and demonstrated applications for use in light waveguides, photodetectors, solar energy conversion, photocatalysis, etc. We investigated the transport and reaction dynamics of the photogenerated charge carriers in individual titania nanowires using single-particle photoluminescence (PL) spectroscopy. Examination of the spectral and kinetic characteristics revealed that the photoluminescence bands originating from defects in the bulk and/or on the surface appeared in the visible region with numerous photon bursts by photoirradiation using a 405-nm laser under an At atmosphere. From the single-molecule kinetic analysis of the bursts, it was found that the quenching reaction of trapped electrons by molecular oxygen follows a Langmuir-Hinshelwood mechanism. In addition, a novel spectroscopic method, i.e., single-molecule spectroelectrochemistry, was utilized to explore the nature of the defect states inherent in the wires. The spatially resolved PL imaging techniques thus enable us to ascertain the location of the luminescent active sites that are related to the heterogeneously distributed defects and to present experimental evidence of the long-distance transport of charge carriers in the wire. Consequently, this study provides a great opportunity to understand the role of defects in the behavior of charge carriers in TiO2 nanomaterials with various morphologies.AMER CHEMICAL SOC, 2009年06月, Journal of the American Chemical Society, 131(24) (24), 8485 - 8495, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- We have investigated the photocatalytic activity of individual porous TiO2 nanotubes by the single-molecule counting of center dot OH using a specific fluorescent probe. The time- and space-resolved observation of emissive fluorescein generated by the photocatalytic reaction clearly reveals the importance of the transport behavior of reagents through the porous structures on the photocatalytic activity and the existence of the spatial heterogeneity of reactive sites even in an isolated TiO2 nanotube. An experiment on a single nanotube provided information that was useful for elucidating the reaction mechanism of the heterogeneous (photo)catalyst and for designing advanced porous materials.AMER CHEMICAL SOC, 2009年01月, Journal of the American Chemical Society, 131(3) (3), 934 - 936, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The development of visible-light-active photocatalysts is being investigated through various approaches. In this study, C-60-based sensitized photocatalysis that works through the charge transfer (CT) mechanism is proposed and tested as a new approach. By employing the water-soluble fullerol (C-60(OH)(x)) instead Of C-60, we demonstrate that the adsorbed fullerol activates TiO2 under visible-light irradiation through the "surface-complex CT" mechanism, which is largely absent in the C-60/TiO2 system. Although fullerene and. its derivatives have often been utilized in TiO2-based photochemical conversion systems as an electron transfer relay, their successful photocatalytic application as a visible-light sensitizer of TiO2 is not well established. Fullerol/TiO2 exhibits marked visible photocatalytic activity not only for the redox conversion of 4-chlorophenol, I-, and Cr-VI, but also for H-2 production. The photoclectrode of fullerol/TiO2 also generates an enhanced anodic photocurrent under visible light as compared with the electrodes of bare TiO2 and C60/TiO2, which confirms that the visible-light-induced electron transfer from fullerol to TiO2 is particularly enhanced. The surface complexation of fullerol/TiO2 induced a visible absorption band around 400-500 nm, which was extinguished when the adsorption of fullerol was inhibited by fluorination of the surface of TiO2. The transient absorption spectroscopic measurement gave an absorption spectrum ascribed to fullerol radical cations (fullerol(center dot+)) the generation of which should be accompanied by the proposed CT. The theoretical calculation regarding the absorption spectra for the (TiO2 cluster + fullerol) model also confirmed the proposed CT, which involves excitation from HOMO (fullerol) to LUMO (TiO2 cluster) as the origin of the visible-light absorption.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2009年, Chemistry-A European Journal, 15(41) (41), 10843 - 10850, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- In this study, we have photochemically fabricated a gold cluster (Au-n), composed of several tens of atoms, in a polymer matrix and concurrently investigated the photoreactivity of newly formed clusters at the single-cluster level. Our attempt enabled the in situ observation of individual ligand-free Au-n clusters with a resolution of the number of atoms. In addition, the procedure revealed the photoinduced reaction of excited Au-n clusters with O-2 for the first time.AMER CHEMICAL SOC, 2009年01月, Journal of the American Chemical Society, 131(1) (1), 6 - +, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Charge transfer to and from semiconductor quantum dots (QDs) is of intense interest because of its important roles in QD-based devices, such as light emitting diodes and solar cells. We now report a mechanistic study of the electron transfer (ET) processes between CdTe QDs and a pyromellitimide derivative with a carboxylic acid (PI-CA) using ensemble and single-particle spectroscopies. First, to confirm whether the photochemical reactions occur by excitation of the QDs, the quenching of the QD emission by PI-CA as well as control substrates was examined using steady-state and time-resolved emission spectroscopies. It was found that the PI-CA molecules are strongly bound to the surface of the QDs and significantly quench the photoluminescence (PL) band near 675 nm. Nanosecond transient absorption measurements also revealed that PI center dot- was formed during the laser flash photolysis of the conjugates between CdTe QD and PI-CA in chloroform solution. The single-particle PL spectroscopy was utilized to clarify the interfacial ET processes within individual CdTe/PI-CA conjugates-modified on the glass surface via thiol linkers. The influences of the modified PI-CA molecules on the luminescence intermittency, the so-called blinking phenomenon, of single QDs were discussed in terms of a diffusion-controlled electron transfer (DCET) theory for the probability distributions of the "on" or "off" events. Finally, on the basis of the experimental and analytical results, it was concluded that the blinking characteristics observed for individual CdTe/PI-CA conjugates are due to the energy diffusions away from and back to a resonance condition fulfilled by the energy of the acceptor states resulting in the intermittent changes in the interfacial ET redox turnover rates.AMER CHEMICAL SOC, 2008年12月, Journal of Physical Chemistry C, 112(49) (49), 19625 - 19634, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- By using two laser beams with different wavelengths, we demonstrate 3D-writing of a gold nanoparticle (AuNP) array with a line width of few micrometers inside the ablative polymer matrices without any surface damage. It is discovered that the irradiation of two laser beams causes novel photoinduced phenomena (laser-guided formation of the AuNP array and microcavity (tunnel) formation).WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2008年09月, Advanced Materials, 20(18) (18), 3427 - +, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Metal-organic frameworks (MOFs), which exhibit large surface area and porosity retention upon solvent removal, have attracted considerable attention due to their elegant topology and potential applications in separation, vas storage, nonlinear optics, and catalysis. We report herein comprehensive studies on the nature Of luminescence transitions in MOF-5 nanoparticles, which are referred to as MOF-5_n, and the interfacial char(,e transfer from the photoexcited MOF-5_n to various organic compounds. The time-resolved diffuse reflectance (TDR) and fluorescence spectroscopies were combined in order to clarify the photoinduced one-electron oxidation processes of organic compounds on the MOF-5_n. First, to identify the nature of the luminescence transitions in MOF-5, the temperature dependences of the spectral characteristics were elucidated and compared with those of ZnO nanoparticles. The quenching of MOF-5 emission by several substrates (S), Such as aromatic Sulfides and amines, was then investigated using steady-state and time-resolved fluorescence spectroscopies. The one-electron oxidation reaction of S during the 355 nm laser flash photolysis of MOF-5_n in acetonitrile was directly examined using TDR spectroscopy, and it was revealed that MOF-5 has a Much higher oxidation reaction efficiency than that of P-25 TiO2 powder, which is the most common photocatalyst. The experimental data were rationalized in terms of the Marcus theory on the electron transfer reactions. Moreover, the influence of adsorbed water on the reaction processes was examined because the MOF crystal morphology is affected by exposure to water during synthesis or after evacuation. Consequently, the present Study provides an excellent opportunity to understand the difference in the photoinduced charge-transfer processes between MOFs and semiconductors.AMER CHEMICAL SOC, 2008年09月, Journal of Physical Chemistry C, 112(36) (36), 14090 - 14101, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Iodine-doped TiO2 powders (I-TiO2) prepared via hydrothermal treatment have absorption in the region of ultraviolet (UV) and visible light, and were used as a photocatalyst with irradiation of UV or visible light. The I-TiO2 powders were characterized by XRD, TEM, EDS, XPS, FTIR, and steady-state UV-vis diffuse reflectance spectra (DRS), and their photocatalytic activities were investigated based on the photodegradation of 4-chlorophenol (4-CP) in water. A higher photodegradation efficiency of 4-CP was observed for I-TiO2 under UV- and visible-light irradiation, when compared to the undoped TiO2. The transient behavior of the photogenerated charge carriers, such as trapped electrons (e(-)) and holes (h(+)), and the one-electron oxidation dynamics of substrates during UV or visible laser flash photolysis of undoped TiO2 and I-TiO2 powders were investigated using time-resolved diffuse reflectance (TDR) spectroscopy. The time evolution of transient signals indicated that the long-lived photogenerated h(+) were formed upon the laser excitation of I-TiO2 powders, while no trapped e(-) were observed. From the experimental results, it is suggested that the recombination of e(-)-h(+) pairs is inhibited because the doping I sites act as trapping site to capture the e(-) during the I-TiO2 photocaltalytic reaction. Furthermore, the trapped h(+) generated in I-TiO2 have no significant oxidation reactivity toward substrates, such as aliphatic and aromatic compounds, adsorbed on the surface under both UV- and visible-light irradiation.AMER CHEMICAL SOC, 2008年09月, Journal of Physical Chemistry C, 112(38) (38), 14948 - 14954, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Protein adsorption and dissociation on cell membrane surfaces is a topic of important study to reveal biological processes including signal transduction and protein trafficking. We demonstrated here the establishment of a mimic model system for the spatial control of protein adsorption/elimination on a lipid bimembrane using a photochemical technique. The novel photoeliminative linker that we synthesized here consists of three distinct components: a substrate (biotin), a photoeliminative group (4-(4-(1-hydroxyethyl)-2-methoxy-5-nitrophenoxy)butanoic acid), and a lipid bimembrane-adsorbent group (farnesyl). The photoeliminative linker was inserted on the entire surface of the lipid bimembrane and two-dimensionally, eliminated by spatial UV irradiation onto the membrane to create a biotin pattern. A target protein, streptavidin was selectively immobilized on the patterned biotin, although it was almost not attached on the nonirradiated region. The streptavidin array was selectively dissociated by UV irradiation onto the entire membrane.AMER CHEMICAL SOC, 2008年07月, Langmuir, 24(13) (13), 6425 - 6428, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Protein patterning on solid surfaces is a topic of significant importance in the fields of biosensors, diagnostic assays, cell adhesion technologies, and biochip microarrays. In this letter, we have established a novel, rapid method for the fabrication of a "protein recording material", which enables us to spatiotemporally regulate the recording, reading, and erasing of a fluorescent protein array as information by a photochemical technique. A photolinker that we synthesized here was used to control the protein array spatiotemporally. The recording process was almost completed after 1 min of photoirradiation to read a clear pattern consisting of a specific protein-ligand complex with high spatiotemporal resolution. The erasing of the protein. array was then achieved by photoirradiation onto the entire patterned surface.AMER CHEMICAL SOC, 2008年03月, Langmuir, 24(5) (5), 1625 - 1628, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- AMER CHEMICAL SOC, 2008年03月, Chemistry of Materials, 20(6) (6), 2060 - 2062, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The single-molecule detection of airborne reactive ox gen species (ROS), such as singlet oxygen (O-1(2)) and hydroxyl radical ((OH)-O-center dot), diffused from the photoirradiated TiO2 surface, was successfully demonstrated using single-molecule fluorescence spectroscopy. Airborne single O-1(2), and (OH)-O-center dot molecules were selectively detected by the fluorescent probes, terrylenediimide (TDI) and 3'-(p-hydroxyphenyl) fluorescein (HPF), respectively. Generation of ' the airborne O-1(2), and (OH)-O-center dot from the TiO2 surface has been investigated under various conditions, such as the excitation wavelengths (UV or visible) and the types of TiO2 (pure or nitrogen (N)-doped). Upon UV excitation, O-1(2) and (OH)-O-center dot were detected from both the pure and N-doped TiO, samples, while O-1(2) was exclusively detected only from the N-doped TiO2 upon visible excitation. Furthermore, the spatial and temporal distribution of the airborne (OH)-O-center dot molecules diffused from the photoirradiated TiO2 surface was investigated by the real-time single-molecule imaging technique. The bimolecular reaction rate constant between (OH)-O-center dot and HPF, which obeys pseudo first-order kinetics, can be regarded as a steady-state concentration of the airborne (OH)-O-center dot molecules. Additionally, the anomalous diffusion of (OH)-O-center dot molecules through an air-water interface (on glass surface, roughly 50 mu m per 1 s) was directly observed and interpreted in terms of the superdiffusive model. Our finding in this single-molecule study provides new insights into the generation, diffusion, and reaction processes of the airborne ROS at the solid-air interfaces including TiO2 photocatalysts, air, and oxidizing substrates.AMER CHEMICAL SOC, 2008年01月, Journal of Physical Chemistry C, 112(4) (4), 1048 - 1059, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- TiO2/DNA nanoconjugates were successfully fabricated by using the catechol moiety as a binding functional group, which was confirmed by steady-state absorption and fluorescence spectroscopies. Upon UV irradiation, the photocatalytic cleavage of the TiO2/DNA nanoconjugates was observed at the single-molecule level by using wide-field fluorescence microscopy. The decrease in the number of conjugates, which was estimated from the luminescent spots due to semiconductor quantum dots modified at the DNA strand, was significantly inhibited by a single A/C mismatch in the DNA sequences. This result strongly suggests that the migration of holes, which are injected from the photoexcited TiO2 into the DNA, through the DNA bases plays an important role in the photocatalytic cleavage of the conjugates. The influences of the photogenerated reactive oxygen species (ROS) on the cleavage efficiency were also examined. According to the experimental results, it was concluded that oxidation of the catechol moiety and/or the DNA damage are key reactions in this process.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2008年, Chemistry-A European Journal, 14(5) (5), 1492 - 1498, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2008年, Angewandte Chemie International Edition, 47(29) (29), 5348 - 5352, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- In this review, we have focused on the oxidation reactions of single dye molecules by reactive oxygen species (ROS). The methodologies for the single-molecule detection of ROS, such as hydroxyl radical ( HO center dot), singlet oxygen ( O-2( a(1)Delta(g))), and hydrogen peroxide ( H2O2), have been introduced together with examples. In particular, a successful application using the single- molecule fluorescence technique for the investigation of the TiO2 photocatalytic oxidation reactions is demonstrated in detail.SPRINGER/PLENUM PUBLISHERS, 2007年11月, JOURNAL OF FLUORESCENCE, 17(6) (6), 727 - 738, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The association behavior of the dyes 5(6)-carboxyfluorescein and nitrilotriacetic acid (NTA)-modified 5(6)-carboxyfluorescein (F-NTA) in a poly(vinyl alcohol) (PVA) film and in a PVA film containing metal nanoparticles is investigated. Well-dispersed gold nanoparticles (AuNps) and Ni(II)-adsorbed AuNps are formed in the PVA film using in situ photochemical fabrication method. 5(6)-carboxyfluorescein and F-NTA are doped into the films. The F-NTA forms an H-aggregate in the PVA film containing Ni(II)-adsorbed AuNps. It is suggested that the interaction between NTA and Ni(II) adsorbed on the AuNps promotes the formation of the H-aggregate.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2007年08月, CHEMPHYSCHEM, 8(11) (11), 1701 - 1706, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The interfacial electron transfer processes between a fluorescent water-soluble perylene diimide dye (WS-PDI) and TiO2 nanoparticles were investigated using single-molecule fluorescence spectroscopy. Based on the single-molecule fluorescence spectral measurements, it was suggested that the local environment and/or the structural conformation of single WS-PDI molecules play important roles in the efficiency of the electron injection from WS-PDI in the singlet excited state to TiO2. The observed single-molecule fluorescence blinking behavior was interpreted in terms of the interfacial electron-transfer dynamics between the single WS-PDI molecules and TiO2 nanoparticles. (c) 2007 Elsevier B.V. All rights reserved.ELSEVIER, 2007年08月, Chemical Physics Letters, 443(4-6) (4-6), 313 - 318, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- ELSEVIER, 2007年07月, Chemical Physics Letters, 442(1-3) (1-3), 170 - 170, 英語[査読有り]
- Metal nanoparticle (NP)-polymer nanocomposite thin films are attractive for applications in various devices. Since bimetallic NPs provide additional opportunities for tuning the physical properties of the NP components, the development of bimetallic NP nanocomposite thin films should lead to further enhancements of various applications. Au/Cu bimetallic NPs are fabricated in a poly(vinyl alcohol) (PVA) film using a photochemical process. Interestingly, different sizes and shapes of Au/Cu bimetallic NPs are formed in the PVA film, resulting in a uniquely patterned nanocomposite structure. It is determined that the different formation and growth mechanisms of NPs inside and outside the UV-light irradiation spot leads to the differences in size and shape.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2007年04月, ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS, 17(6) (6), 857 - 862, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Titanium dioxide (TiO2) has been extensively investigated for the photocatalytic purification of air and water. In this article, we have focused on the mechanisms of the one-electron redox reactions of organic compounds during the TiO2 photocatalytic reactions and on the development of TiO2-based materials. It was clearly demonstrated that the adsorption dynamics of substrates and intermediates, the electronic interaction between TiO2 and adsorbates, and the band structure and morphology of TiO2 nanomaterials are crucial factors for establishing efficient photocatalytic reaction systems. The TiO2-based hybrid nanoparticles with various functional materials, such as polyoxometalates (POMs) and cyclodextrins (CDs), have been fabricated on the basis of the mechanistic aspects. New experimental methods, such as two-color two-laser flash photolysis and single-molecule fluorescence techniques, for the investigation of the TiO2 photocatalytic reactions have been demonstrated.AMER CHEMICAL SOC, 2007年04月, Journal of Physical Chemistry C, 111(14) (14), 5259 - 5275, 英語[査読有り]
- AMER CHEMICAL SOC, 2006年12月, JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY, 128(51) (51), 16430 - 16431, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- AMER CHEMICAL SOC, 2006年12月, JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY, 128(50) (50), 15944 - 15945, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The photocatalytic one-electron oxidation reactions of aromatic sulfides using the carboxymethyl-beta-cyclodextrin (CM-beta-CD)-modified TiO2 nanoparticles (TiO2/CM-beta-CD) were investigated by using nano- and femto-second transient absorption spectroscopies. The one-electron oxidation processes of the substrate (S) by the valence band hole (h(VB)(+)) at the TiO2 surface and the trapped hole at the adsorption site of the CM-beta-CD (h(CD)(+)) were examined. The transient absorption spectra and time traces observed for the charge carriers and the radical cation of S (S.+) revealed that the one electron oxidation reaction of S during the nano- and femtosecond laser flash photolyses of TiO2/CM-beta-CD is significantly enhanced relative to bare TiO2. The kinetics of the decay and the dimerization processes between S(.+)s are discussed on the basis of the results obtained by the pulse radiolysis technique.WILEY-V C H VERLAG GMBH, 2006年10月, CHEMISTRY-A EUROPEAN JOURNAL, 12(29) (29), 7585 - 7594, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The photocatalytic degradation processes of ethylene glycol (EG) during the UV or visible light irradiation of pure anatase and nitrogen (N)-doped TiO2 powders (TiO(2-x)N(x), x = 0, 0.002, 0.003, and 0.007) were investigated using time-resolved diffuse reflectance (TDR) and solid-state NMR spectroscopies. The TDR spectra and time traces observed for the charge carriers indicated that the scavenging of photogenerated holes (h+) by EG occurred during the 355-nm laser photolysis of the N-doped TiO2 powders, while no direct oxidation reaction of EG by h+ occurred during the 460-nm laser photolysis, although the charge carriers were sufficiently generated upon excitation. The solid-state magic-angle spinning (MAS) NMR measurements revealed that EG is preferentially chemisorbed on the surface of the N-doped TiO2 powders, in contrast to the pure TiO2, and degrades under visible light irradiation.AMER CHEMICAL SOC, 2006年07月, Journal of Physical Chemistry B, 110(26) (26), 13158 - 65, 英語, 国際誌[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Gold nanoparticles (AuNps) were fabricated in a poly(vinyl alcohol) (PVA) film using the photochemically generated benzophenone ketyl radical and PVA radical by laser irradiation as a reducing agent. The measurements of the surface plasmon band of AuNps indicated that AuNps continued growing in the PVA film for several hours or days after the laser irradiation. The formation process of AuNps in the PVA film was investigated by using laser flash photolysis and UV-vis absorption spectroscopy. Additive doping (formic acid or sodium 2-mercaptoethanesulfonate) in the PVA film dramatically accelerated or inhibited the formation rate of the AuNps, respectively. The doping of formic acid accelerated the formation rate of the AuNps by a factor of 10-20. On the contrary, doping of 2-mercaptoethanesulfonate inhibited the formation of AuNps. The mechanisms of the acceleration and inhibition were investigated by using laser flash photolysis. The effects of additives on the formation process of AuNps are discussed.AMER CHEMICAL SOC, 2006年07月, Langmuir, 22(14) (14), 6361 - 6366, 英語, 国際誌[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The photocatalytic one-electron oxidation reaction of an aromatic compound during UV light irradiation of titania nanotubes and nanoparticles was investigated using time-resolved diffuse reflectance spectroscopy. Remarkably long-lived radical cations of the aromatic compound and trapped electrons were observed for the nanotubes when compared to those for nanoparticles. The influences of the morphology on the one-electron oxidation process of an aromatic compound adsorbed on the surface were discussed in terms of the charge recombination dynamics between the radical cation and electrons in TiO2.AMER CHEMICAL SOC, 2006年07月, Journal of Physical Chemistry B, 110(29) (29), 14055 - 14059, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- One‐Electron Redox Processes during Polyoxometalate‐Mediated Photocatalytic Reactions of TiO2 Studied by Two‐Color Two‐Laser Flash PhotolysisThe one-electron redox processes of several compounds during polyoxometalate (POM)-mediated photocatalytic reactions of TiO(2) were investigated using the two-color two-laser flash-photolysis technique. The efficiency of the one-electron oxidation of aromatic sulfides by the trapped hole (h(tr) (+)) or the surface-bound OH radical (OH(s) (.)) is found to be significantly enhanced due to electron transfer from the conduction band (CB) of TiO(2) to the POM. The efficiency of the electron transfer from the CB of TiO(2) to the POM decreases in the order H(2)W(12)O(40) (6-) < SiW(12)O(40) (4-) < PW(12)O(40) (3-), that is, it depends on the reduction potential (E(red)) of the POMs. Electron injection from PW(12)O(40) (4-) in the excited state (PW(12)O(40) (4-*)) to the CB of TiO(2) was clearly observed using the two-color two-laser flash-photolysis technique. Storage of electrons in the TiO(2)/PW(12)O(40) (3-)/methyl viologen (MV(2+)) ternary system was also achieved upon two-color two-laser irradiation.2006年04月, Chemistry-A European Journal, 12(11) (11), 3124 - 3131, 英語, 国際誌[査読有り]
- Probing the Surface Adsorption and Photocatalytic Degradation of Catechols on TiO2 by Solid-State NMR SpectroscopyThe local structure of the TiO2 surface modified with electron-donating bidentate ligands, such as catechols, has been investigated by solid-state NMR spectroscopy. The adsorption and degradation processes of catechols at the TiO2 surface were observed. The photocatalytic degradation mechanism of catechols at the TiO2 surface was interpreted in terms of the interfacial charge recombination reaction with conduction band electrons.2006年01月, Langmuir, 22(3) (3), 893 - 896, 英語, 国際誌[査読有り]
- Single-Molecule Fluorescence Imaging of the Remote TiO2 Photocatalytic OxidationThe remote TiO2 photocatalytic oxidation reaction of single dyes has been investigated by the single-molecule fluorescent imaging technique. The present results suggest that the active oxygen species (Ox) is most probably the .OH radical, which is generated from the photodecomposition of H2O2 by UV light. The analyses of the number, intensity, and spectrum of individual fluorescence spots at the single-molecule level also indicate that unoxidized and oxidized dyes exist during the bleaching processes of single dyes.2005年12月, Journal of Physical Chemistry B, 109(49) (49), 23138 - 23140, 英語, 国際誌[査読有り]
- Exclusion of Aromatic Radical Cations from Cyclodextrin Nanocavity Studied by Pulse RadiolysisThe influence of hydroxypropyl-beta-cyclodextrin (HP-beta-CD) on the one-electron oxidation reaction of aromatic sulfides (S) with Br2*- and the decay process of the S radical cation (S*+) was investigated by pulse radiolysis. The dissociation kinetics of S*+ from the CD cavity was examined in terms of the apparent equilibrium constants (Kapp) for the formation and decay processes of S*+. Inhibition of the one-electron oxidation reaction of S by Br2*- was clearly observed in the presence of HP-beta-CD. On the basis of a comparison between the determined Kapp values, it was found that the binding ability of S*+ with HP-beta-CD is much lower than that of S, because of the hydrophobic nature of the cavity. The formation process of the dimer radical cation of 4-(methylthio)phenylmethanol ((MTPM)2*+), which is generated between MTPM(*+) and neutral MTPM in solution, was also inhibited by the addition of HP-beta-CD.2005年09月, Journal of Physical Chemistry B, 109(37) (37), 17460 - 17466, 英語, 国際誌[査読有り]
- Hofmeister Effects on Electron-Transfer Reactions of 1-Pyrenesulfonic Acid Radical Cation with Nucleophilic Anions in Nafion MembranesThe electron-transfer reaction from nucleophilic anions such as SCN(-), N(3)(-), I(-), and Br(-) to the 1-pyrenesulfonic acid radical cation (Py(*+)SA(-)) generated via a resonant two-photon ionization process in the Nafion membranes was investigated with transient absorption measurements. The apparent quenching rates observed in the Nafion membrane (k(q)(Nf)) were almost 2-4 orders smaller than those observed in the bulk solutions (k(q)(bulk)). The attenuation factor (AF), which is defined as log(k(q)(Nf)/k(q)(bulk)), decreased in the order SCN(-) > N(3)(-) > I(-) > Br(-). This interesting behavior was interpreted in terms of the anionic Hofmeister effects. The effects of hydrophobic organic cations such as tetrabutylammonium ion (Bu(4)N(+)) and tetraethylammonium ion (Et(4)N(+)) exchanged into the Nafion membranes were also examined.2005年03月, Journal of Physical Chemistry B, 109(8) (8), 3381 - 6, 英語, 国際誌[査読有り]
- Direct Observation of the One-Electron Reduction of Methyl Viologen Mediated by the CO2 Radical Anion during TiO2 Photocatalytic Reactions.The one-electron reduction of methyl viologen (MV(2+)) mediated by the carbon dioxide radical anion (CO(2)(*-)) during photocatalytic reactions in a colloidal TiO(2) aqueous solution (pH 2) has been investigated by time-resolved absorption spectroscopy. The formation of MV(*+) generated from the one-electron reduction reaction with CO(2)(*-), which is generated from the one-electron oxidation reactions with the photogenerated holes (h(+)), was directly observed. The spectral features of the photogenerated charge carriers and the kinetic analysis of the formation process of MV(*+) revealed that the CO(2)(*-), desorbed from the surface, reacts with MV(2+) via a homogeneous electron-transfer process in the bulk solution.2004年10月, Langmuir, 20(22) (22), 9441 - 9444, 英語, 国際誌[査読有り]
- Evaluation of the Efficiency of the Photocatalytic One‐Electron Oxidation Reaction of Aromatic Compounds Adsorbed on a TiO2 SurfaceThe TiO2 photocatalytic one-electron oxidation mechanism of aromatic sulfides with a methylene bridging group (-(CH2)n-, n=0-4) between the 4-(methylthio)phenyl chromophore and the carboxylate binding group on the surface of a TiO2 powder slurried in acetonitrile (MeCN) has been investigated by time-resolved diffuse reflectance (TDR) spectroscopy. The electronic coupling element (H(DA)) between the hole donor and acceptor, which was estimated from the spectroscopic characteristics of the charge transfer (CT) complexes of the substrates (S) and the TiO2 surface, exhibited an exponential decline with the increasing of the methylene number of S. The determined decay factor (beta) of 9 nm(-1) also supports the fact that the 4-(methylthio)phenyl chromophore is separated from the TiO2 surface. The efficiency of the one-electron oxidation of S adsorbed on the TiO2 surface, which was determined from the relationship between the amount of adsorbates and the concentration of the generated radical cations, significantly depended on the H(DA) value, but not on the oxidation potential of S determined in homogeneous solution.2004年10月, Chemistry-A European Journal, 10(21) (21), 5345 - 5353, 英語, 国際誌[査読有り]
- 2004年07月, Chemical Physics Letters, 392(1-3) (1-3), 50 - 54, 英語Direct observation of the cascade hole transfer giving free radical cations of trans-stilbenes during TiO2 photocatalytic reactions[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2004年06月, Journal of Physical Chemistry B, 108(30) (30), 11054 - 11061, 英語Influence of Metal Ions on the Charge Recombination Processes during TiO2 Photocatalytic One-Electron Oxidation Reactions[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Formation of the Dimer Radical Cation of Aromatic Sulfide on the TiO2 Surface during Photocatalytic ReactionsThe formation of the dimer radical cation (D*+) of 4-(methylthio) benzoic acid on a TiO2 surface is demonstrated using the time-resolved diffuse reflectance technique. The observed time-resolved diffuse reflectance spectral shape significantly depends on the substrate concentrations. The substrate concentration dependences of the initial transient signal intensity (%abs.(t=0)) and the amount of adsorbates (n(ad)) clearly suggest that the formation of D*+ is attributableto the high local substrate concentration on the TiO2 surface. The electronic influence of substituents on the formation of D*+ is also discussed.2004年05月, Langmuir, 20(11) (11), 4327 - 4329, 英語, 国際誌[査読有り]
- TiO2 photocatalytic one-electron oxidation of 4-methyl-p-tolyl sulfide (NITS), 4-(methylthio)phenyl methanol (MTPM), 4-(methylthio)benzoic acid (MTBA), and 4-(methylthio)phenyl acetic acid (MTPA) adsorbed on the surface of TiO2 powder slurried in acetonitrile (CH3CN) has been investigated by time-resolved diffuse reflectance spectroscopy. As compared to NITS, high concentrations of the adsorbed MTPM, MTBA, and MTPA determined by UV absorption spectral measurements clearly indicate that -OH and -COOH groups play an important role in being adsorbed on the surface of TiO2 particles. From Langmuir-type adsorption/ desorption plots, the apparent equilibrium constants (K-ad) of 20, 60, 2.3 x 101, and 1.1 X 10(4) M-1 were determined for NITS, MTPM, MTBA, and MTPA, respectively. The difference in the Kad values clearly indicates that -COOH and -CH2COOH groups are strongly adsorbed on the TiO2 surface compared with -CH2OH and -CH3 groups. The initial concentration of the radical cations generated from oxidation reactions with holes significantly depended on the concentration of substrate adsorbed on the TiO2 surface. The relationship between the amount of adsorbates and the initial intensity was discussed in terms of Marcus theory. The decay kinetics for transient signals of the radical cations was also discussed.AMER CHEMICAL SOC, 2004年04月, Journal of Physical Chemistry B, 108(19) (19), 5859 - 5866, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Photocatalytic One-Electron Oxidation of Biphenyl Derivatives Strongly Coupled with the TiO2 SurfaceOne-electron oxidation of various biphenyl derivatives such as biphenyl (BP), 4-hydroxybiphenyl (HBP), 4,4'-biphenol (DHBP), 4-methoxy-4'-hydroxybiphenyl (MHBP), 4-cyano-4'-hydroxybiphenyl (CNHBP), 4-biphenylmethanol (BPM), and 4-biphenylethanol (BPE) adsorbed on the surface of TiO2 powder slurried in acetonitrile has been investigated by time-resolved diffuse reflectance spectroscopy. From the Langmuir adsorption isotherms for BP and HBP, it is suggested that the OH group plays an important role in adsorbing on the surface ofTiO2. The spectroscopic characteristics of charge transfer complexes of substrates and the TiO2 surface have been studied by steady-state diffuse reflectance spectroscopy. The high efficiency of a one-electron oxidation reaction was observed for hydroxyl-substituted BPs (HBP, DHBP, MHBP, CNHBP), compared with BPM and BPE, indicating that the strength of the electronic coupling element (H(DA)) between the electron acceptor and donor is a key factor in the one-electron oxidation of a substrate adsorbed on the TiO2 powder. The effects of the distance between the electron donor and the acceptor on the electronic coupling element are also discussed.2004年03月, Langmuir, 20(7) (7), 2753 - 2759, 英語, 国際誌[査読有り]
- 2004年03月, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 162(2-3) (2-3), 513 - 520, 英語A new-type photoreaction of a carbonyl compound: Part 1. Photoinduced ω-bond dissociation in p-mercaptomethylbenzophenone studied by time-resolved EPR technique, steady-state and laser flash photolyses in solution[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2004年03月, Tetrahedron Letters, 45(19) (19), 3753 - 3756, 英語Formation of dimer radical cation of 1,1-dianisylethylene through two-step hole transfer processes during TiO2 photocatalytic reactions[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2004年02月, Physical Chemistry Chemical Physics, 6(5) (5), 960 - 964, 英語Direct observation of one-electron oxidation processes of aromatic sulfides in TiO2 colloidal solution by laser flash photolysis[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2004年01月, Chemical Physics Letters, 384(4-6) (4-6), 312 - 316, 英語Oxidation processes of aromatic sulfides by hydroxyl radicals in colloidal solution of TiO2 during pulse radiolysis[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2003年12月, Takashi Tachikawa; Sachiko Tojo; Mamoru Fujitsuka; Tetsuro Majima, 382(5-6) (5-6), 618 - 625, 英語One-electron oxidation of aromatic sulfides adsorbed on the surface of TiO2 particles studied by time-resolved diffuse reflectance spectroscopy[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The phenoxyl radical formation mechanism from the UV-photolysis of ligno-p-cresol in organic solvents has been investigated by steady-state and time-resolved EPR spectroscopy. It is suggested that the phenoxyl radical is generated from the o-methoxy phenol moiety in the main chain of the polymer through the dissociative photoionization by the biphotonic process from the excited triplet states. © 2003 Elsevier B.V. All rights reserved.Elsevier, 2003年11月, Chemical Physics Letters, 381(3-4) (3-4), 340 - 345, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- The density dependences of the nitrogen hyperfine coupling constant (a N) and line width (ΔHpp) of the 2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl (TEMPO) free radical have been investigated at near-infinite dilution in gaseous and supercritical carbon dioxide using steady-state EPR spectroscopy. The local density augmentation around the radical is quantified based on the density dependences of the a N. The viscosity dependences of the ΔHpp are reproduced by the modified Stokes-Einstein equation, suggesting the local solute-fluid density augmentation. © 2003 Elsevier B.V. All rights reserved.Elsevier, 2003年07月, Chemical Physics Letters, 376(3-4) (3-4), 350 - 357, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 2002年09月, Molecular Physics, 100(9) (9), 1413 - 1420Solvent effects on the intrinsic enhancement factors of the triplet exciplex generated by photoinduced electron transfer reaction between eosin Y and duroquinone[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- Spin dynamics and zero-field splitting constants of the triplet exciplex generated by photoinduced electron transfer reaction between erythrosin B and duroquinoneThe spin dynamics of the duroquinone anion radical generated by photoinduced electron transfer reactions from triplet erythrosin B to duroquinone has been studied by using transient absorption and pulsed FT-EPR spectroscopy. Triplet exciplex formation as the reaction intermediate is verified by the observation of spin-orbit coupling induced electron spin polarization. The kinetic parameters for exciplex formation and the intrinsic enhancement factors of electron spin polarization are determined in various alcoholic solvents. The zero-field splitting constants of the triplet exciplex are determined by the analysis of the solvent viscosity dependence of the enhancement factors of the electron spin polarization. (C) 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved.ELSEVIER SCIENCE BV, 2002年07月, CHEMICAL PHYSICS LETTERS, 360(1-2) (1-2), 13 - 21, 英語[査読有り]研究論文（学術雑誌）
- 日本セラミックス協会, 2022年04月, Ceramics Japan = セラミックス : bulletin of the Ceramic Society of Japan, 57(4) (4), 230 - 233, 日本語, 国際誌高効率ヘマタイトメソ結晶光電極の開発 : 太陽光水素製造に向けて—Development of Efficient Hematite Mesocrystal Photoelectrodes toward Solar Hydrogen Production—特集 環境調和型セラミックスの新展開[招待有り]
- 光化学協会, 2022年04月, 光化学 = Photochemistry : 光化学協会会誌, 53(1) (1), 18 - 24, 日本語, 国内誌有機無機ペロブスカイトの単一粒子反応解析—Single-Particle Reaction Analysis of Organic-Inorganic Perovskites[招待有り]
- 触媒学会, 2021年04月, 触媒 = Catalysts & catalysis, 63(2) (2), 89 - 94, 日本語エピタキシャル成長を利用した金属酸化物メソ結晶の開発と光触媒特性 (特集 ペロブスカイト)[招待有り]記事・総説・解説・論説等（学術雑誌）
- 2021年, 日本化学会春季年会講演予稿集(Web), 101st巨視的な自発分極を有するBiOIO3における光触媒反応の単一粒子蛍光観測
- 2021年, ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム講演要旨集, 18thビス(ピレニルメチル)基を有するジアミン誘導体とアントラキノンからなる混合色素の二段階メカノクロミック発光
- 光機能材料研究会, 2021年01月, 会報光触媒 = Photocatalysis, 64, 37 - 42, 日本語単一分子・単一粒子蛍光顕微鏡を用いた光触媒反応のその場観測 (光触媒材料の設計開発と光触媒反応解析の最新動向)
- 日本工業出版, 2020年03月, クリーンエネルギー, 29(3) (3), 37 - 42, 日本語赤錆を用いて水と太陽光から水素を製造 : 高効率ヘマタイトメソ結晶光電極の開発
- 日本ファインセラミックス協会, 2020年, Fine ceramics report, 38(4) (4), 134 - 138, 日本語太陽光水素製造へ向けたヘマタイトメソ結晶光電極の開発
- 化学工業社, 2019年08月, ケミカルエンジニヤリング = Chemical engineering, 64(8) (8), 540 - 545, 日本語金属酸化物メソ結晶の開発と応用 (特集 先端材料開発と応用)
- 日本太陽エネルギー学会, 2018年, 太陽エネルギー = Journal of Japan Solar Energy Society, 44(1) (1), 33 - 39, 日本語チタン酸ストロンチウムメソ結晶光触媒を利用した光水素製造 (特集 人工光合成)
- 小峰工業出版, 2017年10月, 化學工業, 68(10) (10), 737 - 742, 日本語メソ結晶空間を利用した高効率光触媒の開発 (特集 ナノ空間材料の創成と応用)
- 2014年, ナノ学会大会講演予稿集, 12th金・ナノダイヤモンドハイブリッドナノ粒子の創成とマルチモーダルバイオイメージングへの応用
- 大阪大学超高圧電子顕微鏡センター, 2014年, 大阪大学超高圧電子顕微鏡センター年報, (43) (43), 72 - 75, 日本語二酸化チタンメソ結晶の構造解析と光触媒特性
- 技術情報協会, 2014年01月, Material stage, 13(10) (10), 61 - 63, 日本語高電荷輸送能,高光触媒能をもつ金属酸化物メソ結晶
- 化学同人, 2013年06月, 化学 = Chemistry, 68(6) (6), 23 - 28, 日本語光触媒反応を分子レベルで観る : 単一粒子・単一分子イメージングの最前線から
- [日本分光学会], 2013年, 社団法人日本分光学会年次講演会, 38 - 41, 英語Single Molecule Fluorescence Imaging of Interfacial Electron Transfer
- 化学同人, 2009年01月, 化学, 64(1) (1), 55 - 60, 日本語単一分子の観測から広がる化学研究--TiO2光触媒反応への応用
- 日本セラミックス協会, 2008年11月01日, セラミックス, 43(11) (11), 958 - 960, 日本語ユーロピウムイオンをドープした発光性酸化チタンナノ粒子 : 単一粒子分光法による発光測定
- 化学工業社, 2008年08月, ケミカルエンジニヤリング, 53(8) (8), 593 - 599, 日本語新規酸化チタンナノ粒子光触媒の開発 (特集 ナノ粒子の機能性と応用)
- 光化学協会, 2005年12月, 光化学 = Photochemistry, 36(2) (2), 120 - 127, 日本語酸化チタン光触媒による有機物の一電子酸化
- 2005年11月05日, Chemistry letters, 34(11) (11), 1522 - 1523, 英語Photocatalytic Electron Transfer in Hybrid Titania Nanosheets Studied by Nanosecond Laser Flash Photolysis
- 福島大学, 2000年06月30日, 福島大学教育学部論集理科報告, (64) (64), 19 - 25, 日本語水とブチルアルコール混合溶液の二つの相互可溶濃度領域（ブチルアルコール低濃度領域と高濃度領域）における1H-NMR化学シフトの研究
- 分担執筆, Application of THz Spectroscopy for Crystal-Structure Refinement of Bio-Related Molecules and Functional Materials, Jenny Stanford Publishing, 2024年04月, 英語, ISBN: 9781003464044Biomedical Engineering[査読有り]学術書
- 分担執筆, Ceramic Materials for Photocatalytic/Photoelectrochemical Fuel Generation, John Wiley & Sons, Inc., 2024年02月, ISBN: 9781119600848Conversion of Water and CO2 to Fuels using Solar Energy: Science, Technology and Materials
- エヌ・ティー・エス, 2005年酸化チタン光触媒による一電子酸化反応 「光触媒 ～基礎・材料開発・応用～」橋本和仁、大谷文章、工藤昭彦監修
- 日本化学会第105春季年会(2025), 2025年03月, 日本語, 関西大学 千里山キャンパス, 日本国, 国内会議プラスチック分解物の高選択的かつ高効率な酸化反応を加速させるヘマタイト光電極の設計口頭発表（一般）
- 日本化学会第105春季年会(2025), 2025年03月, 日本語, 関西大学 千里山キャンパス, 日本国, 国内会議実験データを用いた機械学習によるマルチドープヘマタイト光電極の光電流推定口頭発表（一般）
- 日本化学会第105春季年会(2025), 2025年03月, 日本語, 関西大学 千里山キャンパス, 日本国, 国内会議PET分解酵素反応の単一粒子蛍光解析ポスター発表
- 日本化学会第105春季年会(2025), 2025年03月, 日本語, 関西大学 千里山キャンパス, 日本国, 国内会議BaZrS3合成における硫化度と光学特性の評価ポスター発表
- ACS Spring 2025 Meeting & Expo, 2025年03月, 英語, San Diego, CA, アメリカ合衆国, 国際会議Self-healing ability of perovskites under dynamic equilibrium explored by single-particle spectroscopyポスター発表
- 2025年第72回応用物理学会春季学術講演会, 2025年03月, 日本語, 東京理科大学 野田キャンパス, 日本国, 国内会議二段階LASSO回帰による多元素ドープヘマタイト光電極の光電流予測ポスター発表
- 第7回広帯域極限電磁波生命理工連携研究会, 2025年01月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 日本国, 国内会議有機無機ペロブスカイトの単一粒子分光： 柔らかさを活かした物質・エネルギー変換[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 神戸大学研究基盤センター 若手フロンティア研究会2024, 2024年12月, 日本語, 神戸大学 百年記念館, 日本国, 国内会議プラスチック分解物の高効率・高選択的な酸化反応を実現するヘマタイト光電極の開発ポスター発表
- 第5回超空間ミーティング, 2024年12月, 日本語, 神戸大学 産官学連携本部, 日本国, 国内会議超空間、その後 ～神戸での10年～[招待有り]その他
- 第43回固体・表面光化学討論会, 2024年11月, 日本語, 徳島大学 工業会館, 日本国, 国内会議動的平衡系における有機無機ペロブスカイトの破壊と再生口頭発表（一般）
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議単一粒子分光法を用いたCdSナノワイヤのキャリアダイナミクス解析ポスター発表
- 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議ハロゲン化スズペロブスカイトの光学特性に及ぼす極性溶媒の影響ポスター発表
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議実験データを用いた機械学習によるヘマタイト光電極の光触媒活性に寄与する 因子の特定ポスター発表
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議共ドープによるヘマタイト光電極性能の改善ポスター発表
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 英語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議Development of efficient light energy conversion systems based on single-particle reaction analysis[招待有り]その他
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議PET分解酵素の単一粒子蛍光観測ポスター発表
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議カルコゲナイドペロブスカイトBaZrS3の単一粒子発光観測ポスター発表
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 日本語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議高効率・高選択的なプラスチック分解物の酸化を可能とするヘマタイト光電極の開発ポスター発表
- 2024年光化学討論会, 2024年09月, 英語, 九州大学 伊都キャンパス, 日本国, 国内会議動的平衡状態における有機無機ペロブスカイトの自己修復挙動のその場観測口頭発表（一般）
- 1st International Symposium on Chemical and Biomedical Imaging (CBMI-I), 2024年08月, 英語, Nanjing University, 中華人民共和国, 国際会議Single-Particle Reaction Imaging of Halide Perovskites[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 29th IUPAC Symposium on Photochemistry, 2024年07月, 英語, Valencia, スペイン, 国際会議Single-particle photoluminescence imaging of organic-inorganic perovskites in aqueous solutionポスター発表
- 29th IUPAC Symposium on Photochemistry, 2024年07月, 英語, Valencia, スペイン, 国際会議Structural flexibility and dynamics of halide perovskites explored by single-particle photoluminescence spectroscopy口頭発表（一般）
- 第71回応用物理学会春季学術講演会, 2024年03月, 東京都市大学 世田谷キャンパス, 日本国, 国内会議実験データの機械学習によるヘマタイト光電極の光触媒性能予測
- 日本化学会第104春季年会(2024), 2024年03月, 日本語, 日本大学理工学部 船橋キャンパス, 日本国, 国内会議溶液内動的平衡状態における有機無機ペロブスカイトのその場観測口頭発表（一般）
- 日本化学会第104春季年会(2024), 2024年03月, 日本語, 日本大学理工学部 船橋キャンパス, 日本国, 国内会議水への安定性を示すスズ系ハライドペロブスカイトの発光挙動口頭発表（一般）
- 日本化学会第104春季年会(2024), 2024年03月, 日本語, 日本大学理工学部 船橋キャンパス, 日本国, 国内会議太陽光水分解システムにおけるヘマタイト光電極性能の改善ポスター発表
- 神戸大学研究基盤センター 若手フロンティア研究会2023, 2023年12月, 日本語, 神戸大学 百年記念館, 日本国, 国内会議自己再生型ペロブスカイト光触媒の顕微分光観測ポスター発表
- 神戸大学研究基盤センター 若手フロンティア研究会2023, 2023年12月, 日本語, 神戸大学 百年記念館, 日本国, 国内会議スズ系有機無機ペロブスカイトの水中発光挙動の解析ポスター発表
- 第42回固体・表面光化学討論会, 2023年11月, 日本語, 長野市ものづくり支援センター, 日本国, 国内会議水溶液系における有機無機ペロブスカイトの単一粒子発光観測口頭発表（一般）
- 超空間シンポジウム, 2023年11月, 日本語, KKRホテル熱海, 日本国, 国内会議メソ結晶光触媒の展開[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第12回サイエンスフロンティア研究発表会, 2023年10月, 日本語, 神戸大学理学部, 日本国, 国内会議自己再生能を有するペロブスカイト光触媒の発光観測ポスター発表
- 2023年光化学討論会, 2023年09月, 日本語, 広島国際会議場, 日本国, 国内会議低温アニールによるヘマタイト光電極の電荷再結合抑制口頭発表（一般）
- 2023年光化学討論会, 2023年09月, 日本語, 広島国際会議場, 日本国水浸条件下におけるスズ系有機無機ペロブスカイトの発光挙動ポスター発表
- 2023年光化学討論会, 2023年09月, 日本語, 広島国際会議場, 日本国, 国内会議高選択的光過酸化水素生成に向けたヘマタイトメソ結晶の構造解析ポスター発表
- 2023年光化学討論会, 2023年09月, 日本語, 広島国際会議場, 日本国プラスチック分解物の高効率・高選択的酸化に向けた光触媒システムの設計ポスター発表
- 2023年光化学討論会, 2023年09月, 英語, 広島国際会議場, 日本国水溶液系で形成する有機無機ペロブスカイトの構造・発光特性のその場観測ポスター発表
- The 31st International Conference on Photochemistry, 2023年07月, 英語, Sapporo Park Hotel, Sapporo, Japan, 日本国, 国際会議Nanoscopic structure–property relationships of organolead halide perovskitesポスター発表
- The 31st International Conference on Photochemistry, 2023年07月, 英語, Sapporo Park Hotel, Sapporo, Japan, 日本国, 国際会議Fluctuated charge transfer of CH3NH3PbI3 in aqueous solution observed by single-particle spectroscopyポスター発表
- 高知化学シンポジウム2023, 2023年07月, 日本語, 高知工科大学 永国寺キャンパス, 日本国, 国内会議高選択的光過酸化水素生成に向けた異種金属ドープヘマタイトメソ結晶の局所構造解析ポスター発表
- 高知化学シンポジウム2023, 2023年07月, 日本語, 高知工科大学 永国寺キャンパス, 日本国, 国内会議ペロブスカイト光触媒における界面電荷移動速度と水素生成活性の相関ポスター発表
- 高知化学シンポジウム2023, 2023年07月, 日本語, 高知工科大学 永国寺キャンパス, 日本国, 国内会議高効率光水素製造を目指したSrTiO3/TiO2光触媒の開発ポスター発表
- 高知化学シンポジウム2023, 2023年07月, 日本語, 高知工科大学 永国寺キャンパス, 日本国, 国内会議プラスチック分解物の高効率・高選択的酸化に寄与する光触媒システムの構築ポスター発表
- 高知化学シンポジウム2023, 2023年07月, 日本語, 高知工科大学 永国寺キャンパス, 日本国, 国内会議水中におけるDMASnI3の発光挙動ポスター発表
- 第44回 光化学若手の会, 2023年06月, 日本語, いこいの宿淡路島 津名ハイツ, 日本国, 国内会議高選択的光過酸化水素生成に向けたヘマタイトメソ結晶光触媒の局所構造解析ポスター発表
- 第44回 光化学若手の会, 2023年06月, 日本語, いこいの宿淡路島 津名ハイツ, 日本国, 国内会議水溶液系ペロブスカイトナノ粒子の単一粒子発光イメージングポスター発表
- 第44回 光化学若手の会, 2023年06月, 日本語, いこいの宿淡路島 津名ハイツ, 日本国, 国内会議水中におけるスズ系有機無機ペロブスカイトの発光観測ポスター発表
- 日本化学会第103春季年会(2023), 2023年03月, 日本語, 日本大学理工学部 船橋キャンパス, 日本国, 国内会議高効率・高選択的太陽光H2O2生成に向けたヘマタイトメソ結晶の局所構造解析口頭発表（一般）
- 日本化学会第103春季年会(2023), 2023年03月, 日本語, 日本大学理工学部 船橋キャンパス, 国内会議単一粒子分光法による水溶液系CH3NH3PbI3ナノ粒子の発光観測口頭発表（一般）
- International Conference on Chemical and Environmental Sciences (ICCAES) 2022, 2022年12月, 英語, Web上での発表, 国際会議Hematite-based mesocrystals for photoelectrochemical solar fuel production[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 界面科学コロキウム「光物質変換をささえる分光計測」, 2022年12月, 日本語, 神戸大学 理学部, 日本国, 国内会議単一粒子顕微分光で観る光エネルギー・物質変換[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- Invited Lecture in Huazhong University of Science & Technology, 2022年11月, 英語, Web上での発表, 国際会議Single-Particle Approaches for Uncovering the Hidden Dynamics in Photofunctional Materials[招待有り]公開講演，セミナー，チュートリアル，講習，講義等
- 2022年光化学討論会, 2022年09月, 日本語, 京都大学 桂キャンパス, 日本国, 国内会議高効率・高選択的な H2O2生成をもたらすヘマタイトメソ結晶光触媒の構造探索ポスター発表
- 2022年光化学討論会, 2022年09月, 日本語, 京都大学 桂キャンパス, 日本国, 国内会議ヘマタイトメソ結晶光電極を用いた高効率・高選択的過酸化水素生成口頭発表（一般）
- 2022年光化学討論会, 2022年09月, 日本語, 京都大学 桂キャンパス, 日本国, 国内会議水溶液系における有機無機ペロブスカイトの単一粒子発光ポスター発表
- 2022年光化学討論会, 2022年09月, 日本語, 京都大学 桂キャンパス, 日本国, 国内会議有機輝尽発光の反応経路探索ポスター発表
- 2022年光化学討論会, 2022年09月, 日本語, 京都大学 桂キャンパス, 日本国, 国内会議太陽光水分解を目的としたヘマタイトメソ結晶光電極の最適化ポスター発表
- プラチナ構想ネットワーク地域グリーン水素分科会, 2022年06月, 日本語, 株式会社カネカ 高砂工業所, 日本国, 国内会議光触媒法水素発生法について[招待有り]公開講演，セミナー，チュートリアル，講習，講義等
- 第78回日本顕微鏡学会学術講演会, 2022年05月, 日本語, ビッグパレットふくしま, 日本国, 国内会議光機能性材料の単一粒子発光-電子顕微鏡複合解析[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第40回固体・表面光化学討論会, 2021年12月, 日本語ハロゲン交換反応による有機無機ペロブスカイトナノ粒子の構造変換口頭発表（一般）
- 11th Asian Photochemistry Conference, 2021年11月, 英語Development of hematite mesocrystal-based photoanodes for solar fuel production[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2021年光化学討論会, 2021年09月, 日本語有機材料を用いた輝尽発光システムの開発口頭発表（一般）
- 日本化学会 第101春季年会 (2021), 2021年03月, 英語刺激応答構造変化の１粒子発光イメージング[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 光機能材料研究会第81回講演会, 2021年03月, 日本語単一分子・単一粒子蛍光顕微鏡を用いた光触媒反応のその場観測[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第30回キャラクタリゼーション講習会, 2020年12月, 日本語単一分子・単一粒子蛍光顕微鏡を用いた光触媒反応のその場観測[招待有り]公開講演，セミナー，チュートリアル，講習，講義等
- 第9回 JACI/GSCシンポジウム, 日本語環境応答性銅錯体結晶性分子材料のゼロエミッション発光多色化ポスター発表
- 第9回 JACI/GSCシンポジウム, 日本語高効率ヘマタイトメソ結晶光電極を基盤とする太陽光水素製造システムの開発ポスター発表
- 2020年光化学討論会, 2020年09月, 日本語太陽光水分解システムにおける 高効率光アノードの設計指針口頭発表（一般）
- 日本化学会 第100春季年会 (2020), 2020年03月, 日本語刺激応答構造変化の１粒子発光観測[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第38回 固体・表面光化学討論会, 2019年11月, 日本語ヘマタイトメソ結晶光電極の開発口頭発表（一般）
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Fluorescence imaging of stimulus induced changes of mechanochromic dyesポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Photo-induced emission switching of mixed halide organic-inorganic perovskitesポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Single-particle emission observation of ruthenium dye-modified mesoporous silicaポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Magnetic field effects on organic long persistent luminescenceポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Hematite mesocrystals with abundant interfacial oxygen vacancies for efficient solar hydrogen productionポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Observation of charge separation in organic solar cells by using two-color timeresolved EPR methodポスター発表
- ○Feng Zhang; Izuru Karimata; Houng-Wei Wang; Keisuke Tominaga; Takashi Tachikawa; Michitoshi Hayashi; Tetsuo Sasaki, 2019年11月, 英語High-resolution THz spectra of the MAPbBr3 perovskite and theoretical calculationsポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Fluorescence study of sodium tantalate photocatalysts doped with lanthanoid cationsポスター発表
- KAITAKU Project “Development of innovative light energy conversion systems by hierarchical approach” International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion, 2019年11月, 英語Ion and charge dynamics in lead halide perovskitesポスター発表
- Indo-Japan workshop Frontiers in Molecular Spectroscopy: From Fundamentals to Applications in Chemistry and Biology, 2019年11月, 英語Development of Mesocrystal-Based Photoanodes for Efficient Solar Water Splitting[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 東京工業大学講演会, 2019年10月, 日本語光エネルギー変換反応の単一粒子・単一分子発光イメージング[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語二色時間分解EPR 測定法を用いた有機太陽電池 における電荷分離状態の観測口頭発表（一般）
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語ハロゲン混合型有機無機ペロブスカイトにおける光誘起相分離ポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語植物PSII の初期光電荷分離による立体配置と電荷再結合に対する温度効果ポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語メカノクロミック発光性色素における刺激応答構造変化の蛍光顕微鏡観測ポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語イオンダイナミクスが誘起する有機鉛ペロブス カイトの単一粒子発光スイッチング口頭発表（一般）
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語分子内一重項励起子分裂による五重項多重励起子 生成：分子運動効果の解析口頭発表（一般）
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 日本語イミダゾリルベンゾチアジアゾール 誘導体の多彩なメカノクロミック発光口頭発表（一般）
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 英語Singelt-qintet conversion in multiexcitons generated by singlet fission in TIPS-pentacene thin filmsポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 英語Elucidation of photoinduced carrier dynamics in organic thin films by using time-resolved EPR methodポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 英語Fluorescence imaging of magnetic field effects on organic long persistent luminescenceポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 英語Single-Particle Emission Observation of Ruthenium Dye-Adsorbed Mesoporous Silicaポスター発表
- 2019年光化学討論会, 2019年09月, 英語Hematite mesocrystals with abundant interfacial oxygen vacancies for efficient solar water splitting口頭発表（一般）
- 16th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena, 2019年08月, 英語, Saint Petersburg, Russia, 国際会議Photoinduced charge recombination in P3HT:PC70BM blend film studied by TR-EPRポスター発表
- 16th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena, 2019年08月, 英語, Saint Petersburg, Russia, 国際会議Molecular geometries and motions driving quintet multiexcitons via singlet fissions口頭発表（一般）
- 16th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena, 2019年08月, 英語, Saint Petersburg, Russia, 国際会議Mechanism of multiple multiexciton formation and triplet dissociation by singlet fission in thin filmsポスター発表
- The 2nd International Symposium on Soft Crystals, 2019年07月, 英語Single-Particle Photoluminescence Imaging of Organolead Mixed-Halide Perovskites口頭発表（一般）
- 6th Awaji International Workshop on “Electron Spin Science & Technology: Biological and Materials Science Oriented Applications” (6th AWEST 2019), 2019年06月, 英語, Awaji Yumebutai International Conference Center, 国際会議Molecular Geometries and Motions Drive Quintet Multiexcitons via Singlet Fissions口頭発表（一般）
- International Conference on Photocatalysis and Photoenergy 2019 (ICoPP 2019), 2019年05月, 英語Development of Mesocrystalline Photoanodes for Efficient Water Splitting口頭発表（招待・特別）
- 235th ECS Meeting, 2019年05月, 英語, Dallas（USA）, 国際会議Transient Electron Spin Polarization Imaging of Photoinduced Interfacial Charge Separation Geometries in Organic Photovoltaic Cell[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 235th ECS Meeting, 2019年05月, 英語, Dallas（USA）, 国際会議Geometry and Dynamics of Quintet Multiexciton Studied By Time-Resolved EPR[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 神戸大学先端融合研究環 開拓プロジェクト 「階層縦断的アプローチによる革新的光エネルギー変換系の開拓」 第１回シンポジウム, 2019年04月, 日本語光エネルギー変換における階層とは何か？口頭発表（基調）
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 日本語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議有機鉛ハロゲン化物ペロブスカイトにおける発光挙動の単一粒子発光観測口頭発表（一般）
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 日本語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議酸化チタンメソ結晶の制御されたナノ空間を利用した選択的光触媒反応口頭発表（一般）
- JST 新技術説明会, 2019年03月, 日本語, JST東京本部別館（東京・市ヶ谷）, 国内会議金属酸化物メソ結晶の開発と応用公開講演，セミナー，チュートリアル，講習，講義等
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 日本語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議レドックス型多孔性イオン結晶を用いた還元的銀導入とその反応ダイナミクス口頭発表（一般）
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 日本語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議ルテニウム色素吸着メソポーラスシリカの単一粒子蛍光顕微鏡観測：細孔内拡散と光触媒活性の関係ポスター発表
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 日本語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議ハロゲン混合型有機無機ペロブスカイトナノ粒子の単一粒子発光イメージングポスター発表
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 日本語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議ソフトクリスタルにおける刺激応答構造変化の蛍光顕微鏡観測ポスター発表
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 英語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議Single-Particle Photoluminescence Switching Induced by Ion Dynamics in Organic-Inorganic Perovskite Nanoparticles口頭発表（一般）
- 日本化学会 第99春季年会 (2019), 2019年03月, 英語, 甲南大学 岡本キャンパス, 国内会議Local Environment of Lipid Bilayer Membrane Monitored by Magnetic Field Effect-Based Fluorescence Imaging口頭発表（一般）
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Singlet-Fission-Born Quintet State: Sublevel Selections and Trapping by Entropy Enhancement in Disordered Aggregates口頭発表（一般）
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Single-Particle Emission Observation of Ruthenium Complex Supported on Mesoporous Silicaポスター発表
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Single-Particle Emission Observation of NaTaO3 Photocatalysts Using Deep Ultraviolet Fluorescence Microscopeポスター発表
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Localized Trapped Charges Induce Slow Charge Transfer over a Few Nanoseconds on Heterostructured CH3NH3PbBr3-xIxポスター発表
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Local Environment Mapping of Lipid Bilayer Membranes using Magnetic Field Effects口頭発表（一般）
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Development of Titanium Dioxide Mesocrystals for Highly Efficient and Selective Photocatalysis: Role of Oriented Nano-Spaceポスター発表
- 2018 Taiwan-Japan Bilateral Symposium on Green Energy, 2018年12月, 英語, Taipei, Taiwan, 国際会議Development of Hierarchical Superstructures for Efficient Photocatalysis[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC2018), 2018年12月, 英語, Howard Civil Service Internationl House（Taipei）, 国際会議Development of Hierarchical Mesocrystals for Efficient Photocatalysis口頭発表（一般）
- 第57回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2018）, 2018年11月, 日本語, 北海道大学, 国内会議時間分解EPR法を用いたPC70BM薄膜中における励起子拡散の観測口頭発表（一般）
- 第57回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2018）, 2018年11月, 日本語, 北海道大学, 国内会議時間分解EPR法を用いたP3HT:PC70BMブレンド膜に生成する光電荷分離状態の観測口頭発表（一般）
- 日本分光学会 関西支部 平成30年度 第2回講演会, 2018年11月, 日本語, 神戸大学, 国内会議光エネルギー変換プロセスの単一分子・単一粒子発光観測[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- IEEE EPSイブニングミーティング, 2018年10月, 日本語, 関西大学梅田キャンパス, 国内会議メソ結晶光触媒の開発と単一分子・単一粒子研究[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議有機包接結晶における室温リン光発光性三重項電荷移動状態のゲスト分子依存性ポスター発表
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議新規金属酸化物メソ結晶の開発と高効率・高選択的光触媒への応用ポスター発表
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議時間分解EPR 法を用いたP3HT:PC70BM ブレンド膜に生成する光電荷分離状態の観測ポスター発表
- 第12回分子科学討論会2018, 2018年09月, 日本語, 福岡国際会議場, 国内会議時間分解EPRによる一重項分裂反応から生じた三重項励起子対のダイナミクスの解析口頭発表（一般）
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議混合ハロゲン化物ペロブスカイトにおける電荷キャリアダイナミクス口頭発表（一般）
- 横浜国立大学講演会, 2018年09月, 日本語, 横浜国立大学, 国内会議光機能性材料の単一分子・単一粒子発光観測[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議メソポーラスシリカ担持ルテニウム錯体の単一粒子発光観測：細孔内拡散と光触媒活性の関係ポスター発表
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議ハロゲン交換反応によるペロブスカイトナノ粒子のコアーシェル空間制御ポスター発表
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議タンタル酸ナトリウム光触媒の発光特性と金属ドープ濃度の関係性ポスター発表
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議クリプトクロムに生成する光電荷分離状態の立体構造の観測ポスター発表
- 2018年光化学討論会, 2018年09月, 日本語, 関西学院大学・上ケ原キャンパス, 国内会議TREPR 法によるシングレットフィッションにおける五重項状態の生成機構口頭発表（一般）
- The third joint conference of the Asia-Pacific EPR/ESR Society and the International EPR (ESR) Society (IES), 2018年09月, 英語, Brisbane, 国際会議AB18 - Electron Spin Polarization Imaging of Photoinduced Primary Charge-Separated States in PSII口頭発表（一般）
- 27th IUPAC International Symposium on Photochemistry, 2018年07月, 英語, University College Dublin(Ireland), 国際会議Correlated dynamics of photogenerated charges and ions in organolead mixed-halide perovskites口頭発表（一般）
- 35th International Conference of Photopolymer Science and Technology(ICPST-35), 2018年06月, 英語, 幕張メッセ国際会議場, 国際会議Time-Resolved EPR Study on Singlet Fission and Subsequent Triplet Dissociation Dynamics[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 233rd ECS MEETING, 2018年05月, 英語, Seattle, WA USA, 国際会議Time Resolved EPR Study on Photoinduced Charge-Transfer Trap States in Thiophene-Thiazolothiazole Copolymers Films[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- タンタル酸ナトリウム光触媒のダイナミズムに関する研究会2018, 2018年02月, 日本語, 石川県白山市, 国内会議SrドープNaTaO3光触媒の顕微発光観測口頭発表（一般）
- The third joint conference of the Asia-Pacific EPR/ESR Society and the International EPR (ESR) Society (IES), 2018年, 英語, Brisbane, 国際会議Spin convrsion of the singlet-fission-bornmultiexciton in the amorphous aggregates口頭発表（一般）
- 10th Asian Photochemistry Conference (APC 2018), 2018年, 英語, 台北, 国際会議Multiexciton dynamics in amorphous aggregates of singlet fission materials studied by time-Resolved EPR spectroscopyポスター発表
- 2017 年度高分子・ハイブリッド材料研究センター（PHyM）若手フォーラム, 2017年12月, 日本語, 東北大学多元物質科学研究所, 国内会議有機無機ハイブリッドペロブスカイトの単一粒子発光観測[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議電子スピン分極イメージング法によるクリプトクロム光電荷分離状態の立体構造解析口頭発表（一般）
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議時間分解EPR法による室温リン光発光性有機包接結晶の三重項電荷移動状態におけるゲスト分子依存性ポスター発表
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議光誘起電子移動反応における磁場効果を利用した新規蛍光イメージング法の開発ポスター発表
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議ペンタセン・テトラセン誘導体における一重項分裂により生成した五重項状態の観測口頭発表（一般）
- 第36回 固体・表面光化学討論会, 2017年11月, 日本語, 滋賀県立大学, 国内会議タンタル酸ナトリウム光触媒の発光挙動におけるドーピングの効果口頭発表（一般）
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議アフリカツメガエル由来クリプトクロムに生成する光電荷分離状態の電子的相互作用ポスター発表
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議TREPR法によるチオフェン-チアゾロチアゾールポリマー薄膜に生成する光誘起キャリアトラップ状態の観測ポスター発表
- 第56回電子スピンサイエンス学会年会（SEST2017）, 2017年11月, 日本語, 東京工業大学, 国内会議PSII反応中心の光電荷分離と励起子生成に対する励起波長依存性ポスター発表
- 第7回CSJ化学フェスタ2017, 2017年10月, 日本語, タワーホール船堀, 国内会議有機無機ペロブスカイトのハロゲン交換反応における過渡種生成と電荷捕集のその場観測ポスター発表
- 第7回CSJ化学フェスタ2017, 2017年10月, 日本語, タワーホール船堀, 国内会議有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトにおける光反応挙動の単一粒子解析ポスター発表
- 第7回CSJ化学フェスタ2017, 2017年10月, 日本語, タワーホール船堀, 国内会議時間分解EPR法による室温リン光発光性有機包接結晶の励起三重項状態の電子構造ポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 日本語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議深紫外蛍光顕微鏡によるNaTaO3 光触媒の発光観測ポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 日本語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議時間分解EPR 法による室温リン光発光性有機包接結晶の励起三重項状態の電子構造ポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 日本語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議顕微分光法を用いた二酸化チタンメソ結晶の光機能性評価ポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 英語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議チタン酸ストロンチウムメソ結晶光触媒における特異な電荷移動挙動口頭発表（一般）
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 日本語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議アフリカツメガエル由来クリプトクロムに生成する光電荷分離状態の電子的相互作用ポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 英語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議Time-Resolved EPR Study on Photoinduced Charge-Transfer Trap State in Thiophene-Thiazolothiazole Copolymer Filmポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 英語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議Time-resolved and pulsed electron paramagnetic resonance study on the singlet-fission materialsポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 英語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議Slow Charge Transfer Process over a Few Nanoseconds in Heterostructured CH3NH3PbBr3-xIxポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 日本語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議PSII 反応中心の光電荷分離と励起子生成に対する励起波長依存性ポスター発表
- 2017年光化学討論会, 2017年09月, 英語, 東北大学青葉山キャンパス, 国内会議Electron tunneling route of photoinduced primary charge-separated state in the PSII studied by electron spin polarization imaging method口頭発表（一般）
- 第21回ESRフォーラム研究会2017 京都, 2017年07月, 日本語, 京都工芸繊維大学, 国内会議シロキ基を有する室温リン光発性有機結晶の三重項状態に対する時間分解EPR観測ポスター発表
- 第21回ESRフォーラム研究会2017 京都, 2017年07月, 日本語, 京都工芸繊維大学, 国内会議TREPR法によるチオフェン-チアゾロチアゾールポリマー簿膜に生成する光誘起キャリアトラップ状態の観測ポスター発表
- 第21回ESRフォーラム研究会2017 京都, 2017年07月, 日本語, 京都工芸繊維大学, 国内会議PSⅡ反応中心の光電荷分離と励起子生成に対する励起波長依存性ポスター発表
- 第38回光化学若手の会, 2017年06月, 日本語, 福岡市 休暇村志賀島, 国内会議１分子・粒子レベルで観るマテリアルサイエンス[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第36回光がかかわる触媒化学シンポジウム, 2017年06月, 日本語, 近畿大学, 国内会議チタン酸ストロウムメソ結晶の合成と水分解光触媒へ応用口頭発表（一般）
- 34th International Conference of Photopolymer Science and Technology, 2017年06月, 英語, Makuhari Messe, 国際会議Time Resolved EPR Study on Photoinduced Charge-Separations in Thin Films of Thiophene-Thiazolothiazole Copolymers[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 5th Awaji International Workshop on “Electron Spin Science & Technology: Biological and Materials Science Oriented Applications” (5th AWEST 2017), 2017年06月, 英語, Awaji Yumebutai International Conference Center, 国際会議Time-resolved EPR Study on Antiaromatic Excited Triplet State of [28]Hexaphyrin with Twisted Möbius Conformationポスター発表
- 5th Awaji International Workshop on “Electron Spin Science & Technology: Biological and Materials Science Oriented Applications” (5th AWEST 2017), 2017年06月, 英語, Awaji Yumebutai International Conference Center, 国際会議Electron spin polarization imaging applied to primary charge separation in the PSII[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 231st ECS Meeting, 2017年05月, 英語, New Orleans, LA, 国際会議Time-Resolved EPR Study on Charge Dynamics of Electron-Hole Pairs in Lead Iodide Perovskite Thin Film[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 231st ECS Meeting, 2017年05月, 英語, New Orleans, LA, 国際会議Geometries and Dynamics of Photoinduced Electron-Hole Pairs in Polyhexylthiophene-Fullerene Systems[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 日本化学会 第97春季年会 (2017), 2017年03月, 日本語, 慶應義塾大学 日吉キャンパス, 国内会議光誘起電子移動反応における磁場効果を利用した新規蛍光顕微鏡観察手法の開発ポスター発表
- 日本化学会 第97春季年会 (2017), 2017年03月, 英語, 慶應義塾大学 日吉キャンパス, 国内会議Charge Carrier Dynamics of CH3NH3PbBr3-xIx with Hetero-Band Structuresポスター発表
- SPIRITS international symposium 3 -Photochemistry of molecule and nanoparticule superstructures-, 2017年02月, 英語, Kyoto University, 国際会議Correlated Dynamics of Photogenerated Charges and Ions in Organolead Halide Perovskites[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2017機能分子の先端ビーム化学, 2017年01月, 日本語, 国内会議単一粒子・単一分子化学によるナノマテリアルの新機能創出[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 第55回電子スピンサイエンス学会年会, 2016年11月, 日本語, 大阪市立大学, 国内会議時間分解EPR法による有機包接室温強リン光発光結晶の励起三重項状態の電子構造口頭発表（一般）
- 第6回CSJ化学フェスタ2016, 2016年11月, 日本語, タワーホール船堀, 国内会議ねじれたメビウス構造を有するヘキサフィリンの励起三重項状態の電子構造ポスター発表
- 第54回日本生物物理学会年会, 2016年11月, 英語, つくば国際会議場, 国内会議Time resolved EPR study on orientations and electronic couplings of the primary charge-separated state in the PSII reaction centerポスター発表
- 第54回日本生物物理学会年会, 2016年11月, 英語, つくば国際会議場, 国内会議Effects of amyloid fibrillations on geometries of human insulin as studied by time-resolved EPR spectroscopyポスター発表
- 2016年光化学討論会, 2016年09月, 日本語, 東京大学駒場第一キャンパス, 国内会議単一粒子顕微分光電気化学法によるSrTiO3メソ結晶の発光観測ポスター発表
- 2016年光化学討論会, 2016年09月, 日本語, 東京大学駒場第一キャンパス, 国内会議時間分解電子スピン共鳴法によるチオフェンーチアゾロチアゾールコポリマー：PCBM有機薄膜における電荷分離状態の立体構造とダイナミクスポスター発表
- 2016年光化学討論会, 2016年09月, 日本語, 東京大学駒場第一キャンパス, 国内会議時間分解EPR法によるチオフェン-チアゾロチアゾールポリマー薄膜に生成する光電荷分離状態の観測ポスター発表
- 第10回分子科学討論会, 2016年09月, 日本語, 神戸ファッションマート, 国内会議時間分解EPR法によるPSII反応中心に生成する初期電荷分離構造の解析ポスター発表
- さきがけ超空間領域 １期生会議, 2016年09月, 日本語, 北海道大学, 国内会議ナノ粒子の高次空間制御による高効率光エネルギー変換系の創製（2）口頭発表（一般）
- 2016年光化学討論会, 2016年09月, 英語, 東京大学駒場第一キャンパス, 国内会議Long-range charge transfer and transient species formation during halide exchange reaction on an organolead halide perovskite crystal口頭発表（一般）
- Asia-Pacific EPR/ESR Symposium 2016, 2016年08月, 英語, Irkutsk city, Russia, 国際会議Electronic Structure of the Excited Triplet State of Hexaphyrins with twisted Mobious Conformation as Studied by TR EPR口頭発表（一般）
- 第20回ESRフォーラム研究会 in 神戸, 2016年07月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 国内会議有機包接室温強リン光発光結晶の三重項状態に対する時間分解 EPR 観測口頭発表（一般）
- 第20回ESRフォーラム研究会 in 神戸, 2016年07月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 国内会議電⼦スピン共鳴法を⽤いたヒトインスリンのアミロイド線維化による構造変化の観測ポスター発表
- 第20回ESRフォーラム研究会 in 神戸, 2016年07月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 国内会議時間分解EPR 法によるチオフェンーチアゾロチアゾールコポリマー：PCBM有機薄膜に⽣成する光誘起キャリアのダイナミクスポスター発表
- 第20回ESRフォーラム研究会 in 神戸, 2016年07月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 国内会議時間分解EPR 法によるチオフェン-チアゾロチアゾールポリマー薄膜に⽣成する光電荷分離状態の構造解析ポスター発表
- 第20回ESRフォーラム研究会 in 神戸, 2016年07月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 国内会議時間分解EPR 法によるPSII 反応中⼼に⽣成する初期電荷分離構造解析ポスター発表
- 第20回ESRフォーラム研究会 in 神戸, 2016年07月, 日本語, 神戸大学 瀧川記念学術交流会館, 国内会議光誘起電⼦移動反応における磁場効果の蛍光顕微鏡観察⼿法の開発ポスター発表
- 4th Awaji International Workshop on “Electron Spin Science & Technology: Biological and Materials Science Oriented Applications”, 2016年06月, 英語, Awaji Yumebutai International Conference Center, 国際会議Time-domain EPR observations of changes in protein binding structures induced by the amyloid fibrillation of human insulinポスター発表
- The 33rd International Conference of Photopolymer Science and Technology, 2016年06月, 英語, Makuhari Messe, Chiba, 国際会議Morphology Effect on the Geometry of the Photoinduced Charge-Separated State in P3HT:PCBM Brend Films as Studied by Time-Resolved EPR Spectroscopy[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 4th Awaji International Workshop on “Electron Spin Science & Technology: Biological and Materials Science Oriented Applications”, 2016年06月, 英語, Awaji Yumebutai International Conference Center, 国際会議Dynamics of Photoinduced Electron-Hole Pairs in Polyhexylthiophene-Fullerene Dyads Rigidly Linked by Oligophenylenes[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- さきがけ「超空間制御と革新的機能創成」第６回領域会議, 2016年05月, 日本語, 滋賀県長浜市, 国内会議ナノ粒子の高次空間制御による高効率光エネルギー変換系の創製口頭発表（一般）
- 日本化学会研究会「低次元系光機能材料研究会」 第 5 回研究講演会, 2016年05月, 日本語, 日本化学会研究会「低次元系光機能材料研究会」, 化学会館, 国内会議Development of Mesocrystal Superstructures as a Versatile Photocatalyst Platform[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 5th Annual Symposium of Forum on Low-dimensional Photo-functional Materials, 2016年05月, 英語, 日本化学会研究会「低次元系光機能材料研究会」, Kagaku-kaikan (Surugadai, Kanda, Chiyoda-ku, Tokyo), 国際会議Development of Mesocrystal Superstructures as a Versatile Photocatalyst Platform[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- The XXVIth IUPAC Symposium on Photochemistry, 2016年04月, 英語, Osaka City Central Public Hall, Osaka, Japan, 国際会議SINGLE-PARTICLE PHOTOLUMINESCENCE MEASUREMENTS REVEAL THE SURFACE CHARGE TRAPPING IN ORGANOLEAD BROMIDE PEROVSKITEポスター発表
- International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts (NPC2016), 2016年04月, 英語, Icho-Kaikan, Suita Campus, Osaka University, Osaka, Japan, 国際会議Single-Molecule, Single-Particle Fluorescence Spectroscopy as a Tool for Investigating Heterogeneous Photocatalytic Reactions[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- The XXVIth IUPAC Symposium on Photochemistry, 2016年04月, 英語, Osaka City Central Public Hall, Osaka, Japan, 国際会議DEVELOPMENT OF SOLID PHOTOCATALYSTS BASED ON MESOCRYSTAL SUPERSTRUCTURES口頭発表（一般）
- The XXVIth IUPAC Symposium on Photochemistry, 2016年04月, 英語, Osaka City Central Public Hall, Osaka, Japan, 国際会議CRYSTAL-FACE-DEPENDENT CHARGE DYNAMICS ON A BiVO 4 PHOTOCATALYST STUDIED BY SINGLE-PARTICLE PHOTOELECTROCHEMISTRYポスター発表
- 日本化学会第96春季年会(2016), 2016年03月, 日本語, 同志社大学 京田辺キャンパス, 国内会議有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトにおけるハロゲン交換反応の単一粒子分光口頭発表（一般）
- 日本化学会第96春季年会(2016), 2016年03月, 日本語, 同志社大学 京田辺キャンパス, 国内会議単一粒子顕微分光電気化学法によるBiVO4光触媒の結晶面依存キャリアダイナミクス観測口頭発表（一般）
- 日本化学会第96春季年会(2016) JST CREST & さきがけ「超空間制御」合同シンポジウム, 2016年03月, 日本語, 同志社大学 京田辺キャンパス, 国内会議メソ結晶超空間を利用した高効率光エネルギー変換系の構築口頭発表（一般）
- 応用物理学会春期学術講演会, 2016年03月, 日本語, 東京工業大学大岡山キャンパス, 国内会議チオフェン−チアゾロチアゾールポリマー:PCBM有機薄膜における初期電荷分離機構口頭発表（一般）
- 2016機能分子の先端ビーム化学, 2016年02月, 日本語, 大阪大学産業科学研究所, 国内会議単一粒子・単一分子化学によるナノマテリアルの新機能創出[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2nd SPIRITS international symposium, 2016年02月, 英語, Kyoto University, 国際会議Single-particle Photoluminescence Behaviors of Organolead Halide Perovskites[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 「分子ロボティクス研究会」 2016年1月定例研究会, 2016年01月, 日本語, 京都大学吉田キャンパス, 国内会議有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトの単一粒子発光観測[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- Pacifichem 2015, 2015年12月, 英語, Hawai, USA, 国際会議Synthesis and single-particle photoluminescence observation of hybrid organic-inorganic perovskite nanoparticles口頭発表（一般）
- 第54回電子スピンサイエンス学会年会, 2015年11月, 日本語, 朱鷺メッセ, 国内会議時間分解ERR法によるチオフェン−チアゾロチアゾールポリマー：PCBM有機薄膜における光電荷分離ダイナミクスポスター発表
- 第54回電子スピンサイエンス学会年会, 2015年11月, 日本語, 朱鷺メッセ, 国内会議時間分解EPR法によるヘキサフィリン励起三重項状態の生成機構と電子状態の解明口頭発表（一般）
- 第54回電子スピンサイエンス学会年会, 2015年11月, 日本語, 朱鷺メッセ, 国内会議ペロブスカイト型太陽電池の光活性層界面に生成する光電荷分離状態の時間分解EPRポスター発表
- 2015年 光化学討論会, 2015年09月, 日本語, 大阪市立大学 杉本キャンパス, 国内会議有機-無機ハイブリッド型ペロブスカイトの単一粒子発光観察ポスター発表
- 2015年 光化学討論会, 2015年09月, 日本語, 大阪市立大学 杉本キャンパス, 国内会議有機-無機ハイブリッド型ペロブスカイトナノ粒子の発光ブリンキング挙動口頭発表（一般）
- 大阪大学ナノテクノロジー設備供用拠点 微細構造解析プラットフォーム 平成27年度 第１回地域セミナー, 2015年09月, 日本語, 千里ライフサイエンスセンター, 国内会議二酸化チタンメソ結晶の構造解析と光触媒特性[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- 2015年 光化学討論会, 2015年09月, 日本語, 大阪市立大学 杉本キャンパス, 国内会議時間分解EPR法を用いたアミロイド線維を形成するヒトインスリンにおけるアミノ酸残基局所構造の観測ポスター発表
- 第53回日本生物物理学会年会, 2015年09月, 日本語, 金沢大学角間キャンパス, 国内会議時間分解EPR法によるホウレン草の光合成光化学系II反応中心における初期電荷分離構造口頭発表（一般）
- 2015年 光化学討論会, 2015年09月, 日本語, 大阪市立大学 杉本キャンパス, 国内会議時間分解EPR法によるチオフェンーチアゾロチアゾールポリマー:PCBM有機薄膜における初期電荷分離状態の観測ポスター発表
- 2015年 光化学討論会, 2015年09月, 日本語, 大阪市立大学 杉本キャンパス, 国内会議蛍光プローブを用いたBiVO4光触媒のその場観察ポスター発表
- 2015年 光化学討論会, 2015年09月, 日本語, 大阪市立大学 杉本キャンパス, 国内会議ホウレン草のPSII反応中心に生成する光電荷分離状態の時間分解EPRポスター発表
- ナノ学会第13回大会, 2015年05月, 日本語, 東北大学 片平さくらホール, 国内会議有機-無機ペロブスカイトナノ粒子の合成と単一粒子発光挙動口頭発表（一般）
- 日本化学会 第95春季年会 (2015), 2015年03月, 日本語, 日本大学 理工学部船橋キャンパス, 国内会議白金修飾金ナノロッドの単一粒子発光観測口頭発表（一般）
- 日本化学会第95春季年会2015, 2015年03月, 日本語, 公益社団法人 日本化学会, 日本大学 理工学部船橋キャンパス, 国内会議時間分解EPR法によるヘキサフィリン励起三重項状態の電子構造の解明口頭発表（一般）
- 日本化学会第95春季年会2015, 2015年03月, 日本語, 公益社団法人 日本化学会, 日本大学 理工学部船橋キャンパス, 国内会議時間分解EPR法によるP3HT:PCBM有機薄膜太陽電池の光電流生成機構の解明口頭発表（一般）
- 日本化学会第95春季年会2015, 2015年03月, 日本語, 公益社団法人 日本化学会, 日本大学 理工学部船橋キャンパス, 国内会議アミロイド線維化タンパク質-アントラキノンスルフォン酸イオン複合体の時間分解EPR口頭発表（一般）
- 第33回 固体・表面光化学討論会, 2014年12月, 日本語, 京都大学 楽友会館, 国内会議白金修飾金ナノロッドの光触媒活性と単一粒子発光特性口頭発表（一般）
- アジア太平洋EPR/ESR学会－国際EPR(ESR)学会－第53回電子スピンサイエンス学会年会合同国際会議（APES-IES-SEST2014), 2014年11月, 英語, 国際会議Time-resolved EPR study on the Electronic Structure of the Excited Triplet State of [26] and [28] Hexaphyrinsポスター発表
- アジア太平洋EPR/ESR学会－国際EPR(ESR)学会－第53回電子スピンサイエンス学会年会合同国際会議（APES-IES-SEST2014), 2014年11月, 英語, 国際会議Time resolved EPR study on photoinduced primary charge-separated state of the PSII reaction center from spinachポスター発表
- アジア太平洋EPR/ESR学会－国際EPR(ESR)学会－第53回電子スピンサイエンス学会年会合同国際会議（APES-IES-SEST2014), 2014年11月, 英語, 国際会議Time resolved EPR study on photoinduced intermediates in photoactive interface of the perovskite solar cellポスター発表
- Kobe mini-symposium on functionalized organic molecules, 2014年11月, 英語, Takigawa Memorial Hall, Kobe University, 国際会議Single-Molecule Fluorescence Imaging of TiO2 Photocatalytic Reactions」Kobe mini-symposium on functionalized organic molecules[招待有り]口頭発表（招待・特別）
- アジア太平洋EPR/ESR学会－国際EPR(ESR)学会－第53回電子スピンサイエンス学会年会合同国際会議（APES-IES-SEST2014), 2014年11月, 英語, 国際会議Morphology effect on the geometry of the photoinduced charge-separated states in RR P3HT:PCBM blend films studied by time-resolved EPRポスター発表
- アジア太平洋EPR/ESR学会－国際EPR(ESR)学会－第53回電子スピンサイエンス学会年会合同国際会議（APES-IES-SEST2014), 2014年11月, 英語, 国際会議Effect of glycerol concentration on structure of photoinduced chargeseparated states in 9,10-anthraquinone-1-sulfonate-human serum albumin systemポスター発表
- 2014年光化学討論会, 2014年10月, 日本語, 北海道大学 札幌キャンパス, 国内会議Auナノ粒子修飾TiO2メソ結晶中における長寿命電荷分離の観測口頭発表（一般）
- 2014年光化学討論会, 2014年09月, 日本語, 北海道大学 札幌キャンパス, 国内会議時間分解EPR法によるヘキサフィリン励起三重項状態の電子構造の解明ポスター発表
- 2014年光化学討論会, 2014年09月, 日本語, 北海道大学 札幌キャンパス, 国内会議ポリヘキシルチオフェン－フラーレンをオリゴフェニレンで連結した分子P3HT-Phm-C60に生成する光誘起電荷分離状態の時間分解EPR法による解析ポスター発表
- 2014年光化学討論会, 2014年09月, 日本語, 北海道大学 札幌キャンパス, 国内会議ホウレン草のPSII反応中心に生成する光電荷分離状態の時間分解EPRポスター発表
- 2014年光化学討論会, 2014年09月, 日本語, 北海道大学 札幌キャンパス, 国内会議ぺロブスカイト型太陽電池の光活性層界面に生成する光電荷分離状態の時間分解EPRポスター発表
- 2014年光化学討論会, 2014年09月, 日本語, 北海道大学 札幌キャンパス, 国内会議ヒト血清アルブミンーアントラキノン-1-スルホン酸イオン複合体の電荷分離構造に対するグリセロール添加効果ポスター発表
- 第32回 固体・表面光化学討論会, 2013年12月, 日本語, 早稲田大学, 国内会議二酸化チタンメソ結晶の合成と光触媒への応用口頭発表（一般）
- 光化学討論会2013, 2013年09月, 日本語, 光化学協会, 愛媛大学, 国内会議二酸化チタン光触媒反応機構に関する研究[招待有り]口頭発表（招待・特別）
■ Works_作品等
■ 共同研究・競争的資金等の研究課題
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業, 国際共同研究加速基金(海外連携研究), 神戸大学, 2023年09月08日 - 2027年03月31日炭素資源変換を可視化する単一分子反応イメージング技術の開発
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(B), 基盤研究(B), 神戸大学, 2021年04月01日 - 2024年03月31日高効率かつ高選択的な光触媒水分解のための基礎学理構築光触媒作用による太陽光水分解は、化石燃料に頼らないクリーンな水素エネルギー製造法として注目を集めている。本研究では、従来、過酸化水素の生成には適していなかったヘマタイトの表面をSnとTiを含む複合酸化物で被覆することで、水素と過酸化水素が極めて高い効率と選択性で生成されることを見出した。 ソルボサーマル法によって、ヘマタイトナノ粒子が配向を揃えて三次元的に集積化したメソ結晶を合成した。異種金属元素をドーピングしたたメソ結晶も同条件で合成した。得られたメソ結晶を導電性ガラス上にスピンコート法によって成膜し、焼成することでメソ結晶光電極を得た。電子顕微鏡解析などから、焼結によって熱拡散したドーパントがヘマタイト表面に新たな酸化物被膜を形成することがわかった。 作製したヘマタイトメソ結晶光電極をアノードとし、光水分解特性を評価した。光電流密度を測定したところ、Snドープ体＜無ドープ体＜Tiドープ体＜Sn,Tiドープ体の順に数値が大きくなった。光電流密度の大きさは水素の生成量に対応する。電気化学インピーダンス測定によるナイキストプロットから、メソ結晶内部（構成するナノ粒子同士の界面）、メソ結晶同士の界面、そしてメソ結晶と導電性ガラスの界面における抵抗値の低下が電流生成に寄与していることが示唆された。一方、メソ結晶表面で起こる酸化反応過程はドーパントの種類、つまり助触媒の役割を果たす酸化物被膜によって大きく異なることがわかった。特に、Sn,Tiドープヘマタイトメソ結晶光電極では、ファラデー効率がで90％を超え、ほぼ選択的に過酸化水素を生成していることがわかった。また、第一原理計算から酸化物被膜の局所構造を検討した。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(A), 基盤研究(A), 京都大学, 2020年04月01日 - 2024年03月31日酸窒化物バルク単結晶の成長と機能開発酸窒化物は、無毒顔料、可視光触媒、蛍光体、誘電体、巨大磁気抵抗などの優れた化学・物理機能を発現することから、酸化物あるいは窒化物を超える機能性材料として無機固体分野に於いてここ20年で最も精力的に研究され、新物質も数多く合成された。しかしながら、これらの酸窒化物の構造や機能の本質的な理解の大きな障害になっているのが、バルク単結晶が得られてないという事実である。研究代表者は、これまでの複合アニオン化合物で実験結果をもとに、バルクの酸窒化物単結晶が得られない原因をアニオン種で異なる揮発性にあると考えた。本研究では、アニオンの揮発を抑えるために高圧下でのフラックス法を用いることで、TaONおよびHf2ON2のバルク単結晶を世界で初めて育成することに成功した。特に TaON単結晶については高濃度の電子ドープを達成し、金属的な振舞いを示すこと（既報の TaON粉末は絶縁体）、異方的な電子伝導性を示すことを見出した。このことは高圧下でのフラックス法が遷移金属単結晶の育成のみならずキャリアドーピングの手法としても活用できることを端的に示唆している。さらに、得られたTaONの金属的単結晶を温和な条件で酸素アニールすることで（既報の絶縁体粉末と同じ）黄色の単結晶に変換できることを発見した。TaONは可視光応答の水分解触媒として膨大な研究がなされている一方で、単結晶が得られていなかったがために触媒メカニズムが不明であった。今回の発見は今後 TaONベースの光触媒の性能向上の指針を確立する上で重要な役割を担うと期待できる。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(B), 基盤研究(B), 東京大学, 2020年04月01日 - 2023年03月31日レドックス型イオン結晶格子を利用した金属クラスターの創成と機能開拓10個程度の銀原子からなる小核銀クラスターは、離散的な電子構造・特殊な原子配列・比表面積の大きさなどから、バルクの銀とは異なるユニークな電気伝導性・磁性・発光特性・触媒活性を示すが、その性質はわずか原子1個のサイズ増減で大きく変化するため、そのサイズを制御した合成法の開発は基礎・応用を問わず重要となる。しかし、一般に小核銀クラスターは極めて不安定で、その合成・安定化にはいまだ課題が残る。従来、小核銀クラスターの合成法としては気相での合成法と液相での保護配位子を用いた合成法が知られていたが、いずれもサイズ選択性と収量がトレードオフとなり両立できないという欠点があった。昨年度、レドックス活性な分子性遷移金属酸化物で多価アニオンであるポリオキソメタレート（POM）と分子性カチオンであるクロム三核錯体多孔性イオン結晶（Porous Ionic Crystals, PICs）の細孔内で、POMからの電子移動を利用して４核の小核銀クラスターが形成されることを報告した。今年度は、PICsを用いた小核銀クラスター合成法をさらに精密な銀クラスター合成法として確立するために、Dawson型POM（POMの種類を変更）からなるレドックス活性なPICの細孔内部で小核銀クラスター合成を行い、種々の特性評価によってPIC中の導入銀量-貯蔵電子数-クラスターサイズの相関を明らかにした。その結果、小核銀クラスターの極大発光波長は、クラスターサイズの増大に伴って長波長シフトし、これは事前に結晶に貯蔵された電子の数に応じて、形成されるクラスターのサイズが増大することを示唆している。これらの試料に対しX線光電子分光及びX線吸収微細構造の測定・解析を行ったところ、上記の貯蔵電子数とクラスターサイズとの関係を支持する結果が得られた。これらのことから、PICs中のPOMの貯蔵電子数を制御することで形成される小核銀クラスターのサイズを３核から６核まで制御できることが明らかになった。
- 国立研究開発法人科学技術振興機構, 研究成果最適展開支援プログラム(A-STEP) 産学共同(育成型), 神戸大学, 2020年12月 - 2023年03月, 研究代表者太陽光を有効活用できるエネルギー技術の創出は、持続可能社会の実現に資する新たな市場開拓の原動力となる。本課題では、太陽光と水を主原料に、次世代エネルギーであるCO2フリー水素と有用化成品である過酸化水素をオンサイトで同時製造できる新規メソ結晶光触媒の開発を行う。独自のメソ結晶技術によって、半導体ナノ粒子の三次元配列および表面・界面構造を高度に制御することで、光触媒反応の効率と選択性を実用化が見通せるレベルまで高めた光電極を作製する。さらに、開発したメソ結晶光電極を基盤とする反応セルを試作、評価することで、社会実装に向けた技術的・コスト的課題を抽出し、産学連携での共同開発ステージにつなげる。
- 国立研究開発法人新エネルギー・産業技術総合開発機構, 官民による若手研究者発掘支援事業／マッチングサポートフェーズ（環境・エネルギー分野）, 神戸大学, 2021年01月 - 2023年01月, 研究代表者誘電体セラミックスメソ結晶の開発と次世代電子デバイスへの応用
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 新学術領域研究(研究領域提案型), 新学術領域研究(研究領域提案型), 神戸大学, 2020年04月01日 - 2022年03月31日ソフトクリスタルにおける刺激応答構造ダイナミクスの１粒子発光観測
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(B), 基盤研究(B), 神戸大学, 2018年04月01日 - 2021年03月31日, 研究代表者太陽電池や発光デバイスなどへの応用で注目を集めている有機無機ペロブスカイトを対象に、構成イオンが溶液中に存在する別のイオンと交換し、構造および発光特性が過渡的に変化する様子を１分子蛍光顕微鏡を用いてその場観測した。具体的には、出発物質であるCH3NH3PbBr3と溶媒中に添加したI-とのハロゲン交換反応により、結晶内部のBr体から表面に形成したBr-I混合層への異方的な電荷移動が起こることを実時間観測した。I-の表面吸着や挿入と同期して起こる発光特性の変化を追跡することで、組成変化と電荷移動の連動性を確認した。特に、ハロゲン交換反応によって合成したBr-I混合ハロゲン型ペロブスカイトについて数ナノ秒の時定数の発光立ち上がり成分を観測し、蛍光寿命を解析することで、正孔が表面に捕捉されることによって生じる界面のバンド曲がりに起因していることを明らかにした。ペロブスカイト結晶内部の長距離電荷拡散は、時間分解テラヘルツ分光測定によっても確認された。さらに、共同研究者と協力し、表面被覆剤がイオン交換反応に及ぼす影響について検討した。また、CH3NH3PbBr3ナノ粒子を合成し、光照射や酸素の有無が発光特性や電荷キャリアダイナミクスに及ぼす影響を明らかにした。さらに、単一粒子レベルの電気化学顕微発光観測から、発光強度の印加電圧依存性を調べることで、発光の消光過程に関与する欠陥のエネルギー準位を決定することに成功した。その他、種々の反応系について、イオンと光生成電荷が係わる反応ダイナミクスを観測し、それらのメカニズムの一端を明らかにした。得られた成果を関連学会や学術誌において発表した。競争的資金
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 新学術領域研究(研究領域提案型), 新学術領域研究(研究領域提案型), 神戸大学, 2018年04月01日 - 2020年03月31日, 研究代表者有機無機ペロブスカイトや機械刺激や温度などに応答する有機もしくは無機ソフトクリスタルの構造-発光変化を各種顕微鏡によって観測し、そのメカニズムについて検討した。特に、構造が変化するその時々の発光挙動を相互に追跡することで、通常ではバルク試料の中に埋もれてしまう構造転移の素過程を捉えた。イオン交換反応は、結晶モルフォルジーを変えることなく化学組成や物性を変化させることができる。ハロゲン交換反応によって合成したBr-I混合ハロゲン型ペロブスカイトの蛍光寿命を解析し、数ナノ秒の時定数で発光の立ち上がり成分が、表面に捕捉された正孔が生成するバンド曲がりに起因していることを明らかにした。また、CH3NH3PbBr3ナノ粒子の単一粒子電気化学顕微発光観測から、光照射、酸素、印加電圧が電荷キャリアダイナミクスに及ぼす影響を明らかにし、関係する欠陥のエネルギー準位を決定することに成功した。ソフトクリスタルとはマクロな低刺激に応答し、構造変化や相転移を起こし、目に見える特性が変化する物質群のことである。近年、ソフトクリスタルの開発は進んでいるが、構造変化のメカニズムについては未だ不明な点が多い。本研究では、発光性メカノクロミック分子の機械刺激応答をその場観測できる蛍光顕微鏡システムを開発した。このシステムを用いてソフトクリスタルの発光挙動を単一粒子レベルで追跡することにより、過渡的な構造変化と励起ダイナミクスを特徴付けた。競争的資金
- 国立研究開発法人科学技術振興機構, 研究成果最適展開支援プログラム(A-STEP) 産学共同フェーズ シーズ育成タイプＦＳ, 神戸大学、株式会社カネカ, 2018年10月 - 2019年09月, 研究代表者太陽光水素製造・利用システムの社会実装を可能とする高効率ヘマタイトメソ結晶光電極の開発
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(A), 基盤研究(A), 神戸大学, 2016年04月01日 - 2019年03月31日世界最高レベルの量子収率で水を水素と酸素に全分解するタンタル酸ナトリウム（NaTaO3）光触媒を対象に、金属カチオンドーピングが量子効率を向上させるしくみを解明した。ドーピングしたアルカリ土類金属カチオン（Sr2+, Ca2+, Ba2+）がペロブスカイト型結晶格子のAサイト（Na+カチオン）とBサイト（Ta5+カチオン）を同時置換してSr(Sr1/2Ta2/3)O-NaTaO3のような固溶体を生成する。さらに微粒子表面でドーピング濃度が上がる濃度傾斜が自然発生して、伝導帯にエネルギー傾斜をつくり、光励起した電子と正孔を空間的に分離することが、量子収率の鍵となることを提案した。競争的資金
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(B), 基盤研究(B), 神戸大学, 2015年04月01日 - 2018年03月31日, 研究代表者ペロブスカイトの単一粒子発光観測を行い、太陽電池特性に大きく影響する電荷キャリアダイナミクスの機構を明らかにした。まず、CH3NH3PbBr3ナノ粒子について、サイズ減少による発光ピークの短波長シフトを確認し、量子閉じ込め効果が発現することを示した。次に、多色化への応用が期待されるハロゲン交換反応のその場観測を行った。発光スペクトルおよび寿命測定から、交換初期の混合型ペロブスカイトでは、電子が熱平衡となっているのに対し、正孔は表面のヨウ素リッチ領域に捕捉されることがわかった。また、組成がCH3NH3PbI2Brの過渡種が生成し、その寿命はハロゲン欠陥との反応によって決定されることが示唆された。競争的資金
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(S), 基盤研究(S), 大阪大学, 2013年05月31日 - 2018年03月31日光エネルギー変換系におけるナノ触媒の単一分子化学ナノサイズの触媒（ナノ触媒）上で起こる光エネルギー変換過程を、単一粒子および単一分子レベルで分光観測し、反応の空間的・時間的不均一性に関する知見を獲得することを目的として研究を展開した。本研究では半導体ナノ材料の構造的特徴が光触媒活性に及ぼす影響を明らかにし、半導体ナノ材料触媒系における界面反応ダイナミクスを単一粒子・単一分子レベルで明らかにすることで、不均一系触媒の活性発現のメカニズムを明らかにするなどの成果が得られ、不均一界面反応における新たな知見を明らかにした。本研究より得られた知見は超高活性なナノ触媒による太陽光を最大限に活用できる光エネルギー変換系の実現に資するものである。
- 国立研究開発法人科学技術振興機構, 戦略的創造研究推進事業（さきがけ）, 2013年10月 - 2017年03月, 研究代表者ナノ粒子の高次空間制御による高効率光エネルギー変換系の創製競争的資金
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 若手研究(B), 若手研究(B), 2013年04月01日 - 2015年03月31日, 研究代表者太陽光を電気的もしくは化学的エネルギーに高効率に変換することができる光エネルギー変換システムの構築は、基礎的にも応用的にも重要な研究課題である。本研究では、分子吸着能と電子輸送能に優れた金属酸化物メソ結晶に様々な機能性ナノ材料を修飾することで、従来のナノ粒子系を超える反応活性を有する光触媒材料を開発した。例えば、二酸化チタンメソ結晶に金ナノ粒子を位置選択的に担持することで、従来のナノ粒子系の性能を凌駕する可視光光触媒を創製できることがわかった。さらに、二酸化チタン以外の金属酸化物や複数の金属酸化物からなるメソ結晶の開発にも成功した。競争的資金
- 国立研究開発法人科学技術振興機構, 研究成果最適展開支援プログラム(A-STEP) フィージビリティスタディステージ 探索タイプ, 2015年, 研究代表者次世代リチウムイオン二次電池への応用を目指した金属酸化物メソ結晶電極の開発競争的資金
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 挑戦的萌芽研究, 挑戦的萌芽研究, 大阪大学, 2011年 - 2012年レドックス応答蛍光プローブを用いた生体触媒活性のナノイメージング生体酵素や無機ナノ粒子のようなナノサイズの触媒は、化学合成やエネルギー生成において多くの応用可能性を秘めている。本研究では、たった一つの触媒上における分子の吸着挙動や界面反応の観測に応用できる水溶性蛍光プローブを開発した。水溶性を高めるためのスルホン酸と反応部位であるジニトロフェニル基を持つ還元応答型蛍光プローブを用いて、単一触媒ナノ粒子上での光誘起電子移動反応の単一分子蛍光観察に成功した。さらに、カテコールを修飾したBODIPY蛍光色素を用いて、金属酸化物表面における吸着サイトの位置を光の回折限界を超える空間分解能で特定した。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 基盤研究(A), 基盤研究(A), 大阪大学, 2010年 - 2012年高励起状態化学の分子素子や環境問題、ナノおよびバイオテクノロジーへの応用高励起状態からのみ進行する化学反応を検討することで、高励起状態を介した分子素子の開発、環境問題への応用、ナノおよびバイオテクノロジー応用へと展開可能な知見を得ることを目的として研究を行った。本研究では超高速分光および放射線化学的手法を主たる測定手段として用い、機能分子励起状態における高速構造緩和過程の解明、ラジカルイオン励起状態過程の解明、DNA内電子移動過程の解明などが主たる成果として得られた。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 若手研究(B), 若手研究(B), 大阪大学, 2009年 - 2010年単一粒子反応解析に基づく酸化チタン光触媒の機能解明と新規複合ナノ材料への展開二酸化チタン(TiO_2)は、環境浄化型光触媒や機能性コーティングなど様々な分野で実用化されている重要な機能性ナノ材料である。本研究では、単一分子蛍光分光法を用いて、TiO_2ナノ・マイクロ結晶およびそれらと貴金属ナノ粒子との複合ナノ材料における光触媒反応を単一分子・単一粒子レベルでその場観測することで反応過程の詳細を明らかにした。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 萌芽研究, 萌芽研究, 大阪大学, 2007年 - 2008年光機能化タバコモザイクウィルス超分子による光電変換デバイスの創製これまで、タンパク超分子をテンプレートとして用いナノ材料を1次元的もしくは2次元的に配列させる方法や、形成された超分子上に無機物を集積させ化学的にナノワイヤやナノ粒子を作成する方法が提案されている。いずれも一定の成果が得られているものの、作成位置の選択性や均一性という点では実用的な水準に達しているとはいえない。また、複雑なプログラムに従った分子集合による高次構造化や機能性の発現と制御、さらにはナノ空間内での分子間相互作用や化学反応は、未だに達成されておらずこれからの課題である。そこで本研究では、優れた時間応答性と空間分解能を持つクリーンなエネルギーである“光"による機能の発現と制御を目指し、光機能性分子(光異性化分子や光を吸収し電子移動及びエネルギー移動を引き起こす分子)を部位特異的に結合させた光機能性タンパク超分子を創製を行った。 紅色光合成細菌の光捕集系II(LH2)を模倣するため、すでに確立したタバコモザイクウィルス(TMV)の合成法及び精製方法、並びに光機能性分子による修飾法によって、TMVコートタンパクの内孔側にポルフィリン誘導体を導入した。これを、TMVコートタンパクの自己集合によって、ロッド状のナノ構造を形成させた。本年度は、ロッド状のナノ構造を、原子間力顕微鏡(AFM)によって解析した。また、ポルフィリンのπ-スタッキングが拡張した光機能化TMV超分子の構造と機能性は、吸収、蛍光スペクトル及びフェムト秒過渡吸収測定により調べた。これによって、TMVの超分子構造とポルフィリン間の相互作用について議論し、バイオ光ファイバー及びバイオ導電性ファイバーの開発への展開が示唆された。さらに、ヘテロなクロモフォアの導入に着目し、エネルギー移動の系では、フリーベースポルフィリンとZnの配位したポルフィリンを用い、電子移動の系では、電子供与基(亜鉛ポルフィリンなど)と電子受容基(フラーレンなど)を用い、それらの混合比を変えることによっで効率的な電荷分離の構築についての知見を得た。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 若手研究(B), 若手研究(B), 大阪大学, 2007年 - 2008年二酸化チタン-DNAナノ高次構造体の構築と光機能評価二酸化チタン(TiO_2)光触媒への紫外光照射によって生じる酸化還元力や超親水性などを医学、医療や関連する周辺領域に応用することは、安全で豊かな社会の創成に役立つ重要な研究課題である。本研究では、分子レベルでTiO_2-DNAナノ複合体を構築および制御する方法論を確立し、ミスマッチ塩基配列の検出を目的としたナノバイオセンサーの開発を行った。また、TiO_2ナノ粒子表面における光反応を単一粒子および単一分子レベルで観測する新しい実験手法を確立した。
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 若手研究(スタートアップ), 若手研究(スタートアップ), 大阪大学, 2006年 - 2007年光触媒治療への応用を目指した二酸化チタン-DNAナノ複合体の創製1.レーザーフラッシュフォトリシス法によるTiO_2-DNAナノ複合体(TiO_2/DNA)の電荷分離状態の観測 TiO_2とDNAを結合させるための吸着分子としてドーパミンを選択し、ポストモディフィケーション法によってドーパミン修飾DNAを合成した。ラジカルカチオンを観測するためのホール受容体として、4種の塩基より酸化電位が低く、かつモル吸光係数の大きなスチルベンジエーテル誘導体を選択し、ホスホアミダイト法によりDNA末端に修飾した。修飾DNAの構造は質量分析法により決定した。TiO_2には高い光触媒活性を示すP-25 TiO_2粉末(Nippon Aerosil社)を用い、DNAとの複合体形成はUV/Vis吸収スペクトル法により確認した。 TiO_2/DNAについて、時間分解拡散反射スペクトル測定を行った。355nmのレーザー照射によりスチルベンラジカルカチオンの生成を観測した。 2.全反射蛍光顕微鏡を用いたTiO_2/DNAの単一分子観察 ストレプトアビジン-ビオチン結合によって発光性量子ドット(QD)をDNA鎖に修飾した。TiO_2との複合化は相補鎖DNAに修飾したドーパミンにより行った。 全反射蛍光顕微鏡を用いQDからの発光を単一分子(粒子)レベルで観察した。紫外光照射前後の輝点数変化に対するDNA塩基配列のミスマッチ効果や活性酸素捕捉剤の添加効果などの実験から、TiO_2/DNAにおける光触媒反応機構ついて明らかにした。 3.その他 以下の項目について研究を行い、学術論文として発表した。いずれも本研究課題と密接に関連した研究である。 (1)可視光応答型TiO_2およびTiO_2ナノチューブにおける光触媒反応機構の解明 (2)単一分子分光法を用いた有機ナノ結晶成長機構および非接触TiO_2光触媒反応機構の解明 (3)2色2レーザー照射法を用いた金ナノ粒子の作製
- 日本学術振興会, 科学研究費助成事業 特別研究員奨励費, 特別研究員奨励費, 大阪大学, 2005年 - 2007年二酸化チタン-DNAナノ複合体における電荷分離過程とDNA損傷機構の解明1.TiO_2-修飾DNAナノ複合停(TiO_2/DNA)の合成 (1)TiO_2ナノ粒子の合成 TiCl_4の加水分解により直径約4.5nmのTiO_2ナノ粒子を酸性条件下で合成した。粒子間の凝集を避けるため、一度LiOH水溶液によりアルカリ性にした後、透析によりpH 6.5のTiO_2コロイド溶液を得た。また、DNAのリン酸部位とTiO_2表面との相互作用を避けるため、TiO_2表面をグリシジルイソプロピルエーテルによりキャップした。TiO_2ナノ粒子の一次粒径および二次粒径は原子間力顕微鏡によって評価した。 (2)スチルベンジエーテル誘導体修飾DNAの合成 ラジカルカチオンを観測するためのホール受容体として、4種の塩基より酸化電位が低く、かつモル吸光係数の大きなスチルベンジエーテル誘導体を選択し、ホスホアミダイト法によりDNA末端に修飾した。修飾DNAの構造は質量分析法およびUV/Vis吸収スペクトル法により決定した。 (3)ドーパミン修飾DNAの合成 TiO_2とDNAを結合させるための吸着分子としてドーパミンを選択し、ポストモディフィケーション法によってドーパミン修飾DNAを合成した。ドーパミン修飾DNAの構造は質量分析法およびUV/Vis吸収スペクトル法により決定した。 2.その他 以下の項目についての検討を行い、学術論文等として発表した。いずれも本研究課題と密接に関連した研究である。 (1)ポリ酸修飾TiO_2光触媒の反応機構 (2)TiO_2ナノシート複合膜における光触媒反応機構 (3)単一分子分光法を用いた非接触TiO_2光触媒反応機構
- コンピュータシステム、ドープ元素探索方法、コンピュータ実装方法、及びコンピュータプログラム特願2025-051715, 2025年03月26日, 国立大学法人神戸大学特許権
- 水分解装置に用 いるための水分 解セル、及び、水 分解装置特願2025-4809, 2025年01月14日, 国立大学法人神戸大学, パナソニック ホールディン グス株式会社特許権
- 光触媒の製造方法特願2025-004509, 2025年01月14日, 国立大学法人神戸大学特許権
- 誘電体磁器組成物特願2024-220478, 2024年12月17日, 国立大学法人神戸大学, 太陽誘電株式会社特許権
- 組成物、有機輝尽発光装置、発光方法、及び輝尽発光用組成物の設計方法特願2021-148465, 2021年09月13日, 学校法人沖縄科学技術大学院大学学園, 特開2022-050340, 2022年03月30日特許権
- 有機輝尽発光特願2020-154297, 2020年09月15日, 国立大学法人神戸大学、沖縄科学技術大学院大学特許権
- 光分解モジュール及び光分解セル特願2019-163198, 2019年09月06日, 株式会社カネカ、国立大学法人神戸大学特許権
- 金属酸化物メソ結晶及びその製造方法特願2016-102699, 2016年05月23日, 国立研究開発法人科学技術振興機構, 特開2016-196403, 2016年11月24日, 特許第6297095号, 2018年03月02日特許権
- 蛍光プローブ、一重項酸素検出剤、又は一重項酸素検出方法特願2016-529417, 2015年06月17日, 国立大学法人大阪大学, WO2015-194606, 2015年12月23日, 特許第6275253号, 2018年01月19日特許権
- 金属酸化物メソ結晶及びその製造方法特願2014-559510, 2013年12月02日, 国立研究開発法人科学技術振興機構, 特開2016-196403, 2016年11月24日, WO2014-119117, 2014年08月07日, 特許6053831, 2016年12月09日, 2016年12月27日特許権
- 蛍光プローブ、一重項酸素検出剤、又は一重項酸素検出方法JP2015067522, 2015年06月17日, 国立大学法人大阪大学, WO2015-194606, 2015年12月23日特許権
- 活性酸素検出装置および活性酸素検出方法特願2006-316047, 2006年11月22日, 財団法人大阪産業振興機構, 国立大学法人大阪大学, 特開2008-128905, 2008年06月05日特許権
- 媒体中に金属ナノ粒子を形成する方法特願2006-142132, 2006年05月22日, 国立大学法人大阪大学, 関西ティー・エル・オー株式会社, 特開2007-070723, 2007年03月22日特許権
- 金属ナノ粒子の形成方法特願2006-121694, 2006年04月26日, 国立大学法人大阪大学, 関西ティー・エル・オー株式会社, 特開2007-070722, 2007年03月22日特許権
研究シーズ
■ 研究シーズ- 金属酸化物メソ結晶の開発シーズカテゴリ：ナノテク・材料, エネルギー, 環境・農学研究キーワード：光触媒, セラミックス, CO2フリー水素, 太陽エネルギー研究の背景と目的：メソ結晶は、ナノメートルサイズの微粒子が、三次元的に規則正しく配列した多孔性の構造体です。メソ結晶の有する高い電気伝導性や光触媒作用を活かし、太陽光と水を原料としたCO2フリー水素の製造など、脱炭素社会の実現に向けた研究開発を行っています。研究内容：前駆体となる結晶の焼結処理や溶液の水熱処理などによって簡便に金属酸化物メソ結晶を合成できる手法を開発しました。組成、サイズ、形状、結晶配向を制御することで、酸化還元反応の選択性向上など、用途に応じた金属酸化物メソ結晶を得ることができます。例えば、安全・安価・安定で、可視光を幅広く吸収できるヘマタイト（赤錆として知られる）のメソ結晶を電極化することで、世界最高レベルの性能で太陽光と水からCO2フリー水素を製造することに成功しました。
期待される効果や応用分野：光触媒、電極材料、エレクトロニクス、ウイルス除去、機能性コーティング材料など関係する業績：「JST知財活用支援事業 新技術説明会 ～材料～」（2019年3月5日開催） https://www.youtube.com/watch?v=51QDEzFFzSc