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WADA Akihide
Graduate School of Science / Division of Chemistry
Professor

Researcher basic information

■ Research Keyword
  • reaction control
  • Laser spectroscopy

Research activity information

■ Paper
■ MISC
■ Books And Other Publications
  • 実感する化学（下）
    大西, 洋, 和田, 昭英
    Joint translation, エヌ・ティー・エス, Feb. 2025, Japanese, ISBN: 9784860439255

  • 実感する化学（上）
    American Chemical Society, Fahlman, Bradley D, 大西, 洋, 和田, 昭英
    大西, 洋;和田, 昭英, エヌ・ティー・エス, Feb. 2025, Japanese, ISBN: 9784860439224

  • 一瞬の光で反応を制御する
    WADA Akihide
    Single work, 月刊「化学」, Oct. 2007, Japanese
    General book

  • 一瞬の光で反応を制御
    WADA Akihide
    Single work, 日本経済新聞, Aug. 2007, Japanese
    Others

■ Lectures, oral presentations, etc.
  • ２色変調励起を用いた光定常状態における多色多段階過程の観測(方法の開発) ―アミノアゾベンゼンを例として―
    井上 凜香・福田 開・和田 昭英
    第18回 分子科学討論会, Sep. 2024
    Poster presentation

  • 光定常状態における多色多段階反応経路解析のための2色変調励起法の開発―アミノアゾベンゼンを例として―
    井上 凜香, 福田 開, 和田 昭英
    2024年 光化学討論会, Sep. 2024
    Poster presentation

  • Development of photo-modulated excitation method for analyzing photo-stationary states －study of p-aminoazobenzene as an example－
    INOUE, Rinka, FUKUDA, Kai, WADA, Akihide
    30th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2024
    Poster presentation

  • ４種の異性体を持つアゾベンゼン誘導体SR7Bにおける多色多段階異性化経路網のマスター方程式を用いた解析
    山本晟雅, 和田昭英
    光化学討論会, Sep. 2023, Japanese
    Poster presentation

  • Isomerization pathways in four isomer reaction system of azobenzene derivative SR7B with multi-color excitation
    Akimasa Yamamoto, Akihide Wada
    Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2023, English
    Poster presentation

  • Raman spectroscopic analysis on Photoisomerization reaction of 4-aminoazobenzene
    Ryosuke Takagi, Akihide Wada
    Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2023, English
    Poster presentation

  • 昇温反応法による時間オーダーの寿命を持つ熱異性化反応のアレニウスパラメータの測定
    瀬古勇次, 和田昭英
    光化学討論会, Sep. 2022

  • サイン波強度変調励起によるp-アミノアゾベンゼンの多段階励起反応過程の観測と解析
    福田開, 和田昭英
    光化学討論会, Sep. 2022

  • 多色レーザー励起下における多色多段階光反応過程の選択的観測
    岸 佑弥,和田 昭英
    第13回 分子科学討論会, Sep. 2019, Japanese
    Poster presentation

  • Selective observation of multicolor multistep photoisomerization reaction in laser excitation
    KISHI, Yuuya, ○WADA, Akihide
    第35回化学反応討論会, Jun. 2019, English, 東広島芸術文化ホールくらら, International conference
    Poster presentation

  • 多色レーザー励起下における過渡吸収の励起波長選択的観測および交差項の観測
    岸 佑弥, WADA AKIHIDE
    2019年第66回 応用物理学会春季学術講演会, Mar. 2019, Japanese, 東京工業大学 大岡山キャンパス, Domestic conference
    Oral presentation

  • 光定常状態間遷移を用いた過渡吸収分光法の開発およびアゾ系色素の異性化反応への応用
    荒井 仁美, WADA AKIHIDE
    2019年第66回 応用物理学会春季学術講演会, Mar. 2019, Japanese, 東京工業大学 大岡山キャンパス, Domestic conference
    Oral presentation

  • 多色レーザー励起による多色多段階光反応過程の選択的観測と励起光強度依存性
    岸 佑弥, WADA AKIHIDE
    第21回分子科学討論会2018, Sep. 2018, Japanese, 福岡国際会議場, Domestic conference
    Poster presentation

  • 光定常状態間遷移に基づいたアゾベンゼン誘導体の異性化反応経路の探索
    荒井 仁美, WADA AKIHIDE
    第21回分子科学討論会2018, Sep. 2018, Japanese, 福岡国際会議場, Domestic conference
    Poster presentation

  • 光反応経路ネットワークの解析のための白色光励起２次元過渡吸収分光法
    山﨑 緑平, WADA AKIHIDE
    第7回 JACI/GSCシンポジウム, Jun. 2018, Japanese, ANAクラウンプラザホテル神戸, Domestic conference
    Poster presentation

  • Two-dimensional millisecond transient absorption spectrometer using on/off switching of two-color pump beams and application to isomerization of azobenzene derivatives
    ARAI Hitomi, WADA Akihide
    34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2018, English, 量子科学技術研究開発機構 関西光科学研究所 多目的ホール, International conference
    Poster presentation

  • Two-dimensional double resonance transient absorption spectroscopy for microsecond observation of multicolor multistep photoreaction
    YAMAZAKI Ryokuhei, WADA Akihide
    34th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2018, English, 量子科学技術研究開発機構 関西光科学研究所 多目的ホール, International conference
    Oral presentation

  • レーザーと白色光励起による二重共鳴２次元過渡吸収分光法を用いた異性化反応のマイクロ秒時間分解測定
    山﨑 緑平, WADA AKIHIDE
    日本化学会 第98春季年会 (2018), Mar. 2018, Japanese, 日本大学理工学部, Domestic conference
    Oral presentation

  • レーザーと白色光励起による二重共鳴２次元過渡吸収分光法の開発と多段階異性化反応の選択的観測
    山﨑 緑平, WADA AKIHIDE
    第65回応用物理学会 春季学術講演会, Mar. 2018, Japanese, 早稲田大学⻄早稲田キャンパス, Domestic conference
    Oral presentation

  • 2色レーザー励起光のON/OFFを用いた過渡吸収分光法の開発とアゾベンゼン誘導体の異性化反応への応用
    荒井 仁美, WADA AKIHIDE
    第65回応用物理学会 春季学術講演会, Mar. 2018, Japanese, 早稲田大学⻄早稲田キャンパス, Domestic conference
    Oral presentation

  • 白色光励起による時間分解２次元過渡吸収分光法の開発および異性化反応の観測
    山崎 緑平, WADA AKIHIDE
    第11回分子科学討論会2017仙台, Sep. 2017, Japanese, 東北大学 川内北キャンパス, Domestic conference
    Poster presentation

  • 2色レーザー励起光のON/OFFによるアゾベンゼン誘導体の異性化反応の時間応答の測定
    荒井 仁美, WADA AKIHIDE
    第11回分子科学討論会2017仙台, Sep. 2017, Japanese, 東北大学 川内北キャンパス, Domestic conference
    Poster presentation

  • 白色光励起２次元過渡吸収分光法による異性化反応の時間分解測定
    山﨑 緑平, WADA AKIHIDE
    第64回応用物理学会春季学術講演会, Mar. 2017, Japanese, パシフィコ横浜, Domestic conference
    Poster presentation

  • 白色光励起フーリエ変換型２次元過渡吸収分光法(FT-2DTAS)を用いたアゾベンゼン誘導体の異性化反応の時間分解測定
    山﨑 緑平, WADA AKIHIDE
    日本化学会 第97春季年会 (2017), Mar. 2017, Japanese, 慶應義塾大学 日吉キャンパス, Domestic conference
    Oral presentation

  • レーザー励起下における白色光励起二重共鳴2次元過渡吸収スペクトルの測定
    山﨑 緑平, WADA AKIHIDE
    第7回サイエンスフロンティア研究発表会, Oct. 2016, Japanese, 神戸大学, Domestic conference
    Poster presentation

  • レーザー励起下における白色光励起二重共鳴２次元過渡吸収スペクトルの測定
    山崎 緑平, WADA AKIHIDE
    第10回分子科学討論会, Sep. 2016, Japanese, 神戸ファッションマート, Domestic conference
    Poster presentation

  • Selective Observation of Double Resonance Effect in Fourier TransformTwo Dimensional Transient Absorption Spectrum
    Ryokuhei Yamazaki, ○Akihide Wada
    32nd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2016, English, 大宮ソニックシティ, International conference
    Poster presentation

  • On the Branching Ratio of Photoisomerization of 4-Aminoazobenzene
    Neeraj Kumar Joshi, Masanori Fuyuki, Akihide Wada
    第8回分子科学討論会, Sep. 2014, English, 広島, Domestic conference
    Oral presentation

  • Fourier Transform Two Dimensional Excitation Spectrometer by using Tandem Fabry-Pérot Interferometer
    安西 宇宙, 冬木 正紀, WADA AKIHIDE
    第8回分子科学討論会, Sep. 2014, Japanese, 広島, Domestic conference
    Poster presentation

  • Polarity Controlled Reaction Path and Kinetics of Thermal Cis-to-Trans Isomerization of 4-Aminoazobenzene
    Neeraj Kumar Joshi, Masanori Fuyuki, Akihide Wada
    30th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2014, English, 姫路, International conference
    Oral presentation

  • Observation of two-dimensional excitation spectrum using tandem Fabry-Perot interferometer
    Akihide Wada, FUYUKI Masanori
    30th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2014, English, 姫路, International conference
    Poster presentation

  • Kinetics and Equilibrium of cis-trans Isomers in the Ground State of 4-Amino Azobenzene
    Neeraj Kumar Joshi, WADA AKIHIDE
    分子科学討論会, Sep. 2013, English, Kyoto, Domestic conference
    Poster presentation

  • Dynamics of two-photon isomerization of DTTCI observed by femtosecond two-pulse correlation measurements
    Furuta KOICHI, FUYUKI MASANORI, WADA AKIHIDE
    29th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2013, English, Toohoku University, International conference
    Poster presentation

  • Dynamics of two-photon isomerization of DTTCI observed by femtosecond pump-probe and two-pulse correlation measurements
    FURUTA KOICHI, FUYUKI MASANORI, WADA AKIHIDE
    The XVIth International Conference on Time-Resolved Vibrational Spectroscopy, May 2013, English, Ooita, International conference
    Poster presentation

  • 可視および近赤外域の超短パルスを用いたシアニン色素の多光子反応経路の開拓
    WADA Akihide
    第93回日本化学会春季年会, Mar. 2013, Japanese, 日本化学会, 滋賀, Domestic conference
    Oral presentation

  • 超短パルスを用いたシアニン色素の新規反応経路の開拓と制御
    WADA Akihide
    第５回分子科学討論会, Sep. 2012, Japanese, 東京大学理学部, 東京, Domestic conference
    Oral presentation

  • DTTCIの２光子歴反応の観測
    WADA Akihide
    第５回分子科学討論会, Sep. 2012, Japanese, 東京大学理学部, 東京, Domestic conference
    Poster presentation

  • New photo-isomerization path of indocyanine green in condensed phase investigated by two-color two-pulse excitation
    WADA Akihide
    29th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics, Jun. 2012, English, 九州大学大学院綜合理工学研究科, 九州, International conference
    Oral presentation

  • ２パルス相関法を用いた光異性化反応の研究
    WADA Akihide
    強光子場科学研究懇談会, Jun. 2011, Japanese, 強光子場研究会, Kobe, Japan, Domestic conference
    [Invited]
    Invited oral presentation

  • ２パルス励起によるシアニン色素の光異性化反応の制御と新規反応経路の開拓
    FUYUKI MASANORI, 古田 康一, WADA Akihide
    第91回日本化学会春季年会, Mar. 2011, Japanese, 日本化学会, 横浜, Domestic conference
    Oral presentation

  • ２パルス励起による光異性化反応の制御と新規反応経路の開拓
    FUYUKI MASANORI, 古田 康一, WADA Akihide
    第4回分子科学討論会, Sep. 2010, Japanese, 分子科学会, Domestic conference
    Oral presentation

  • アト秒間隔で掃引可能な干渉計を用いた2 次元インターフェログラムの観測と屈折率測定
    橋本 恭平, FUYUKI MASANORI, WADA Akihide
    第4回分子科学討論会, Sep. 2010, Japanese, 分子科学会, 大阪, Domestic conference
    Poster presentation

  • シアニン色素光異性化反応の２パルス励起による制御
    古田 康一, FUYUKI MASANORI, WADA Akihide
    第5７回応用物理学関連連合講演会, Mar. 2010, Japanese, 応用物理学会, 東海大学, Domestic conference
    Oral presentation

  • サブフェムト秒の時間分解能を持つ光学的遅延装置の開発と応用
    橋本 恭平, FUYUKI MASANORI, 狩野 覚, WADA Akihide
    第5７回応用物理学関連連合講演会, Mar. 2010, Japanese, 応用物理学会, 東海大学, Domestic conference
    Oral presentation

  • Web カメラを用いた簡易型ビームプロファイラー
    高島 月子, FUYUKI MASANORI, WADA Akihide
    第5７回応用物理学関連連合講演会, Mar. 2010, Japanese, 応用物理学会, 東海大学, Domestic conference
    Poster presentation

  • Two-pulse Correlation and Pulse Shaping Effect on Photoisomerization of DTTCI
    WADA Akihide, K. Furuta
    6th Asian Conference on Ultrafast Phenomena, Jan. 2010, English, Taiwan National University, Taipei, China, International conference
    Poster presentation

  • Optical delay line for sub-femtosecond measurement
    K. Hashimoto, S. S. Kano, WADA Akihide
    6th Asian Conference on Ultrafast Phenomena, Jan. 2010, English, Taiwan National University, Taipei, China, International conference
    Poster presentation

  • Optical Control of Excited State Dynamics of DTTCI by Femtosecond Shaped Pulse
    WADA Akihide
    Ultrafast Dynamics Symposium, Jan. 2010, English, National Chiao Tung University, Hsinchu, China, International conference
    [Invited]
    Invited oral presentation

  • シアニン色素（ＤＴＴＣＩ）の励起状態・光異性化のダイナミクス
    古田 康一, WADA Akihide
    第３回分子科学討論会, Sep. 2009, Japanese, 分子科学会, 名古屋, Domestic conference
    Oral presentation

  • サブフェムト秒の時間分解能を持つ光学的遅延回路の開発と応用
    橋本 恭平, FUYUKI MASANORI, 狩野 覚, WADA Akihide
    第３回分子科学討論会, Sep. 2009, Japanese, 分子科学会, 名古屋, Domestic conference
    Poster presentation

  • Femtosecond two-pulse correlation measurements of photoisomerization of DTTC
    古田 康一, WADA Akihide
    第25回化学反応討論会, Jun. 2009, English, 東北大学多元物質科学研究所, 大宮, International conference
    Poster presentation

  • ハイブリッド型最適化波形整形法によるDTTCIの励起状態制御
    Arnab Halder, 古田 康一, 尾竹郁也, WADA Akihide
    第56回応用物理学関連連合講演会, Mar. 2009, Japanese, 応用物理学会, 筑波, Domestic conference
    Oral presentation

  • サブフェムト秒時間分解分光のための光学遅延回路の開発
    橋本 恭平, 狩野 覚, WADA Akihide
    第56回応用物理学関連連合講演会, Mar. 2009, Japanese, 応用物理学会, 筑波, Domestic conference
    Oral presentation

  • 波形整形パルスによるDTTCIの励起状態制御
    Arnab Halder, 古田 康一, 尾竹 郁也, WADA Akihide
    第69回応用物理学会学術講演会, Sep. 2008, Japanese, 応用物理学会, 春日井, Domestic conference
    Oral presentation

  • 波形整形パルスによるDTTCIの励起状態制御
    Arnab Halder, 古田 康一, 尾竹 郁也, WADA Akihide
    第2回分子科学討論会, Sep. 2008, Japanese, 分子科学会, 福岡, Domestic conference
    Poster presentation

  • 最適化波形整形法を用いたDTTCIの励起状態制御
    Arnab Halder, 尾竹 郁也, WADA Akihide
    第24回化学反応討論会, Jun. 2008, Japanese, 北海道大学 電子科学研究所, 札幌, Domestic conference
    Oral presentation

  • ハイブリッド型2波長最適化波形整形法の有効性の検討
    尾竹 郁也, 狩野 覚, WADA Akihide
    化学反応討論会, Jun. 2008, Japanese, 神戸大学 理学部, 神戸, Domestic conference
    Poster presentation

  • Hybrid pulse shaping method for controlling molecular excited states using femtosecond laser pulses
    WADA Akihide
    5th Asian Conference on Ultrafast Phenomena, Jan. 2008, English, The Hong Kong University of Science & Technology, Singapore, International conference
    [Invited]
    Invited oral presentation

  • GVD dependence of Silicon-photodiode signal intensity
    Y. Tada, WADA Akihide
    5th Asian Conference on Ultrafast Phenomena, Jan. 2008, English, Singapore National University, Singapore, International conference
    [Invited]
    Invited oral presentation

  • 励起パルスを併用した2波長最適化波形整形法の有効性の検討
    尾竹 郁也, 狩野 覚, WADA Akihide
    日本化学会春季年会, Apr. 2007, Japanese, 日本化学会, 大阪, Domestic conference
    Oral presentation

  • Optical control of excited states by multivariate pulase train
    Akihide Wada
    分子構造総合討論会, Sep. 2006, Japanese, Shizuoka, Domestic conference
    Poster presentation

  • 最適化波形整形法を用いた励起状態制御の研究
    Akihide Wada
    分光学会中四国地区講演会, Jul. 2006, Japanese, Hiroshima, Domestic conference
    Invited oral presentation

■ Research Themes
  • 近紫外～近赤外の広領域白色光励起による光反応経路網の二重共鳴過渡吸収分光
    公益財団法人ひょうご科学技術協会, 学術研究助成, 神戸大学, Apr. 2017 - Mar. 2018, Principal investigator

  • 和田 昭英
    学術研究助成基金助成金／挑戦的萌芽研究, Apr. 2015 - Mar. 2017, Principal investigator
    Competitive research funding

  • 和田 昭英
    科学研究費補助金／萌芽研究, Apr. 2012 - Mar. 2014, Principal investigator
    Competitive research funding

  • 励起・制御光パルスを用いた光異性化反応の制御方法の開発
    和田 昭英
    科学技術振興機構, 産学が連携した研究開発成果の展開/研究成果展開事業/地域事業/地域イノベーション創出総合支援事業/シーズ発掘試験, 2009 - 2009
    本研究では、複数の光パルスを使って、従来の光化学ではできなかった反応選択性を実現する手法を開発することを最終目的とする。従来の光化学では、光励起のみを行っているため、励起後は反応系の緩和任せになり様々な副生成物が生成している。本研究では、励起パルスに続いて制御パルスを系に照射することで、励起パルスによって始まった反応を制御パルスにより制御する新しい光化学的手法の可能性を検証する。

  • 和田 昭英
    科学研究費補助金／基盤研究(B), 2009, Principal investigator
    Competitive research funding

  • 和田 昭英
    科学研究費補助金／特定領域研究, 2006, Principal investigator
    Competitive research funding

  • Application of Pulse-Shaping and Multi-Pulse-Train for Control of Chemical Reaction in Condensed Phase and Surface
    WADA Akihide, KUBOTA Jun
    Japan Society for the Promotion of Science, Grants-in-Aid for Scientific Research, Grant-in-Aid for Scientific Research (B), Tokyo Institute of Technology, 2003 - 2004
    In order to examine the potentiality of multi pulse train and pulse shaping technique for control of chemical reaction, control of excitation process and excited states of perylene crystal was investigated by optimal pulse shaping technique. We succeeded in controlling the emission spectral feature of an α-perylene crystal ; the intensity of E-emission was increased by a factor of 1.4 without the change of Y-emission intensity. Furthermore, we found a near-infrared pulse shape whose multi-photon excitation efficiency is larger than that of a single femtosecond pulse by a factor of two. It was concluded from these results that pulse train and pulse shaping technique can control excitation process of molecules in condensed phase. In order to extend the application area of the pulse-shaping technique by increasing the pulse energy, the compression of femtosecond pulses obtained from a conventional regenerative amplifier was attempted by X^<(2)>:X^<(2)> process using BBO crystals. It was realized that the pulse width of 120 fs was narrowed to about 80 fs. For the search of the molecular system which can be applied by the pulse shaping technique, the time-resolved experiments were carried out on several molecular-adsorbed-surface systems. It was found on isobutene adsorbed zeolite system that a short-lived species is produced by vibrational excitation of isobutene adsorbed OD groups. From the temporal behavior of OD band intensity, the desorption of isobutene takes places after the vibrational relaxation of OD mode finishes and before the system reaches thermal equilibrium. On the c(4×2)-CO/Ni(111) system, it was found that the site-hopping of CO molecule from hollow site to atop site was induced by the irradiation of intense near-infrared pulses. The hopping phenomenon was found to be entirely transient, with the surface returning to the pre-excited state within a few hundred picoseconds without desorption. The transient response of 10 molecular layers of D_2O ice on CO/Pt(111) at 130 K was also investigated under ultra-high vacuum following a near-infrared pump pulse by sum frequency generation (SFG) spectroscopy. It was revealed that the D_2O molecules in the ice crystalline layer formed an amorphous or liquid-like structure in response to the pumping without desorption of D_2O to the gas phase, and the crystals returned to the crystal structure on a sub-nanosecond time scale.

  • Photochemistry by femtosecond pulse-train
    WADA Akihide, KUBOTA Jun, ONDA Ken
    Japan Society for the Promotion of Science, Grants-in-Aid for Scientific Research, Grant-in-Aid for Scientific Research (B)., Tokyo Institute of Technology, 1999 - 2000
    In this research project, we have constructed a pulse-shaping system consisting of a mode-locked femtosecond laser and pulse-shaper. The control of pulse shape is accomplished using a programmable pulse shaper based on a Fourier transform technique where a liquid crystal spatial light modulator (LCSLM), consisting of the polarizer and liquid crystal display (LCD) which has the rectangular pixels with the width of 0.1 mm, adjusts the intensity and the phase of each spectral component of the laser pulses in the frequency domain. Furthermore, the system was controlled by the a genetic algorithm (GA) which is a powerful tool to find a pulse shape suitable for a specific physical/chemical process without the knowledge of the input pulses and the detailed structure of samples. The GA is a multi-objective optimization method which mimics process actually taking place in the biological evolution process consisting of selection, crossover, and mutation of individuals. For the pulse shaping system controlled by the GA, the modulation pattern printed on the LCD in the SLM is regarded as the pattern of nucleotide sequence in gene by considering the pixel of the SLM as the base pair of gene. Then, the system evolves the modulation pattern in search of the pulse shapes suitable for a specific process on the basis of feedback from the experiment. In the progress of the pattern evolution, the value of the experimental output corresponds to the fitness for the environment of the organism. We tried to control the STE creation process in perylene crystal using the system. It was found that the intensity ratio of E-type STE emission to Y-type STE emission could be changed as a function of the pulse shape.

  • 新規エネルギー変換型光触媒による水分解のダイナミクス
    堂免 一成, 野村 淳子, 和田 昭英
    日本学術振興会, 科学研究費助成事業, 基盤研究(A), 東京工業大学, 1998 - 2000
    フェムト秒時間分解吸収分光により、層状ニオブ化合物K4Nb6O17薄膜試料および同薄膜にルテニウム錯体をインターカレートした試料の励起状態緩和過程を初めて調べた。K4Nb6O17薄膜は紫外光照射下で水の分解反応を示し、ルテニウム錯体インターカレート試料は可視光照射下で水素発生反応を示す。これらの系における反応初期過程に関する知見を時間分解測定から得ることを目的とした。 薄膜試料は湿式粉砕-スピンコート法により得た。測定装置は再生増幅器付きフェムト秒チタンサファイアレーザーを光源としたシステムで、励起光にレーザーの第2及び第3高調波を用いる。フェムト秒白色光をプローブパルスとし過渡吸収スペクトルを測定する。測定波長領域は430-750nm、時間分解能は250fs、観測時間領域は励起後1nsまでである。 K4Nb6O17薄膜試料のバンドギャップを励起した場合、可視域全体に広がる非常にブロードな吸収バンドが観測された。他の金属酸化物の場合との比較からトラップされた電荷の吸収と帰属した。過渡吸光度は励起直後は数10psの時定数で減衰し、また寿命ナノ秒以上の長寿命成分が観測された。励起光強度依存性の実験から、比較的自由に動くことのできる電子とホールの再結合が起きていることが分かった。 層間にあるルテニウム錯体Ru(bpy)32+を波長400nmで励起した場合、Ru(bpy)32+の吸収のブリーチが観測された。その時間変化の解析から、Ru(bpy)32+からK4Nb6O17へ電荷注入がピコ秒の時間で起こり、その電子はK4Nb6O17内を拡散しながらサブナノ秒の時間においてRu(bpy)32+と再結合しているということが示唆された。 以上のように光触媒作用を持つ層状化合物における光触媒反応初期過程を高時間分解能で追跡することに成功した。

  • Dynamics of surface electronic excited states
    HIROSE Chiaki, ONDA Ken, WADA Akihide
    Japan Society for the Promotion of Science, Grants-in-Aid for Scientific Research, Grant-in-Aid for Scientific Research (A), TOKYO INSTITUTE OF TECHNOLOGY, 1996 - 1998
    1. Time-resolved SFG observation of transient behavior of CO adsorbed on Ni(111) and NiO(111) surfaces Transient SFG spectra on CO/Ni(111) and CO/NiO(111) systems under the irradiation by UV and visible picosecond laser pulses as the excitation pulse was measured. It was found that the transient vibrational hand with the lifetime shorter than 30 ps was appeared when the UV pulses was irradiated. The results suggest that the substrate hot electrons generated by the UV pulses could excite the CO stretching vibrational mode by electronic driven process. 2. Time-resolved SFG study of short-lived surface species produced by the intense NIR pulses Transient species on the formate adsorbed Ni(111) and NiO(111) surfaces produced by the temporal temperature increase due to the picosecond NIR pulse irradiation was observed by the time-resolved SFG method. It was found that the unstable monodentate formate was appeared as the intermediates of the decomposition reaction. 3. Relaxation dynamics of the water molecule adsorbed on the zeolite OH groups. The vibrational lifetimes of the species adsorbed on the zeolite OH group was measured by the picosecond IR pump-probe method. The IVR process in the adsorbed water molecule followed by the energy relaxation process to the low-frequency phonon mode of zeolite framework was observed, and the vibrational lifetimes were measured. 4. Excimer lifetime of naphthalene adsorbed on Ni(111) surface The thickness dependence of lifetime of fluorescence from the naphthalene films adsorbed on Ni(111) surface was measured. The lifetime showed the strong thickness dependence when the thickness was less than 50 nm due to the image dipole interaction between the naphthalene excimer and Ni surface. 5. SHG measurements of the electronic excited states on benzene and naphthalene adsorbed Cu(111) surface Resonant SHG spectra were measured on the benzene/Cu(111) and naphthalene/Cu(111) systems. For both cases, the resonant peaks showed the blue shifts compared with the resonant frequency of free molecules due to the interaction between the excited states of the molecules and the surface state of Cu(111) surface. 6. Hot electron dynamics of CdO thin film Femtosecond pump-probe experiments were carried out on the heavily doped n-type CdO thin film. It was observed that the thermalization process of hot electrons generated by the UV femtosecond pulses, and the time constant of electron-lattice thermalization was estimated as 22 ps at the substrate temperature of 30K.

  • Picosecond pump-probe study of adsorbed hydroxyl group
    WADA Akihide
    Japan Society for the Promotion of Science, Grants-in-Aid for Scientific Research, Grant-in-Aid for Scientific Research (C), Tokyo Institute of Technology, 1996 - 1997
    The population lifetimes of the OH stretching mode of a water molecule hydrogen-bonded to the Bronsted acidic hydroxyl group in a mordenite-type zeolite have been measured at various temperatures using an infrared picosecond pump-probe technique. An extraordinary temperature dependence has been observed for the lifetime of hydrogen-bonded H2O,which was explained by the creation of one quantum of the adbond vibrational mode and two bulk phonons in the relaxation process. Transient absorption spectra were observed on vibrationally exciting the OD group of a water molecule (D2O) adsorbed on a acidic hydroxyl group of a zeolite. A transient absorption signal was assigned to the combination band due to the intra-molecular vibrational redistribution. The lifetime of the newly appeared band was determined to be shorter than 15 ps.

  • 赤外-可視和周波発生によるダイヤモンド表面CH結合の振動分光
    廣瀬 千秋, 和田 昭英
    日本学術振興会, 科学研究費助成事業, 一般研究(C), 東京工業大学, 1995 - 1995
    赤外-可視和周波発生法を用いて2種類の方法で調製したダイヤモンドC(100)表面のC-H種を研究した。和周波発生法の測定装置は、パーソナルコンピューターを用いた自動波長掃引部、信号積算ソフトウェアなどを自作することにより従来より優れた信号雑音比のスペクトルを得られるよう改良して用いた。和周波発生スペクトルの入射光の偏光特性を測定し、それを解析することによって、CH、CH_2種などの同定のみならず表面でのC-H結合の傾き角についての情報が得られた。プラズマCVD法によってホモエピタキシャル成長させたC(100)表面ではCH、CH_2の2種の表面種に帰属されるバンドが観測された。このCH基の傾き角は表面法線より30〜60°であることが計算され、ダイマー構造(HC-CH)を形成していることが示唆された。このことは低速電子線回折法によって報告された(2×1)構造と一致した。またCH_2種はC_<2V>軸が表面法線から40°傾いていることが確認された。一方、研磨した表面をプラズマ水素化したC(100)試料ではC-H伸縮振動領域のスペクトルに多数のバンドが観測され、表面が乱雑な状態であることがわかった。これは、プラズマ水素化中に表面炭素が酸化によって格子欠陥になるためであろうと推測された。プラズマCVD法によってホモエピタキシャル成長させたC(100)表面が原子オーダーで整然と配列したものであることが示唆された。これらのことから、赤外-可視和周波発生法がダイヤモンド表面の成長過程の表面種の構造解析に有効であることがわかり、今後の応用が期待される。

  • Picosecond laser system for IR-visible sum-frequency generation study of intermediates of surface reactions.
    HIROSE Chiaki, NOMURA Junko, WADA Akihide, DOMEN Kazunari
    Japan Society for the Promotion of Science, Grants-in-Aid for Scientific Research, Grant-in-Aid for General Scientific Research (A), Tokyo Institute of Technology, 1992 - 1994
    This project of constructing the system for the infrared-visible sum-frequency generation (IR-vis SFG) spectroscopy for the study of intermediate species of surface reactions started in 1994 and this year has been the final year. This year's work was to give final touch to the instrumental setups and to obtain advanced know-hows on the experimental and analytical procedures of the art as a whole. On instrumental aspects, we have succeeded in extending the tuning range and frequency-narrowing of infrared pulse source by incorporating a diffraction grating onto the OPO/OPA generation of near-infrared beam which serves as the source or the DFG production of IR beam. Final adjustment, or improvement, is still under way, however. The manipulator or the UHV chamber, which was constructed for the preparation of clean and well-defined surfaces, was reformed to let the sample piece get to the temperature lower than 120K.The exploration of experimental procedures to get better S/N ratio has been made this year too and several improvements in signal processing were made. Basic understanding of energy relaxation at solid surfaces was attained by the pump-probe observation of vibrational energy relaxation at zeolite surfaces with various adsorbates such as noble gas atoms and water molecules interacting with acidic OH groups of the surfaces.

  • 広領域波長可変赤外ピコ秒パルスの発生とその固体表面吸着種研究への応用
    堂免 一成, 和田 昭英
    日本学術振興会, 科学研究費助成事業, 一般研究(B), 東京工業大学, 1991 - 1991
    本研究は波長可変ピコ秒赤外パルスの発生とその固体表面の非線形分光への応用を目的として、非線形光学結晶を用いた差周波発生と、得られた赤外パルスを用いた界面和周波発生による表面吸着種の振動スペクトルの観測を行った。 差周波発生のポンプ光としてはモ-ドロックピコ秒パルスYAGレ-ザ-の基本波(1064nm、35ps、3mJ)を用い、シグナル光としては自作の基本波(10mJ)励起の進行波型色素レ-ザ-により発生させた近赤外領域のレ-ザ-パルスを用いた。ここで使用した色素は発振段、増幅段供にQーSwitch No5(3x10^<ー3>M)で、色素レ-ザ-の発振領域は1.25μm〜1.40μm、エネルギ-は1.35μmにおいて約400μJであった。差周波発生は非線形光学結晶AgGaS_2を用いたTYPEーIの位相整合条件により行い、得られた赤外レ-ザ-パルスは波長領域が4.5μm〜7.0μm、線幅は20cm^<ー1>以下、時間幅約35ps、エネルギ-は約30μJ(5μm)であった。 こうして得られた波長可変ピコ秒赤外パルスを用いて、Si(100)面上に水素を吸着させることにより生じるSiーH、SiーH_2等の振動スペクトルの観測を界面和周波発生法(SFG)により行った。その結果、Si表面の粗さに起因する不均一幅により線幅が著しく広がったSiーH、SiーH_2等の伸縮振動のスペクトル線が、2080cm^<ー1>付近に線幅が50cm^<ー1>以上のブロ-ドなスペクトルとして観測された。 以上の結果は、本研究により作製した差周波発生システムとそれを用いた非線形分光法が固体の表面構造の研究に対して有効であることを示していると同時に、表面吸着種のダイナミクスの研究にも充分活用出来ることを示唆している。

  • 光ガルバノ分光による放電プラズマ内の電界分布の計測
    広瀬 千秋, 和田 昭英
    日本学術振興会, 科学研究費助成事業, 重点領域研究, 東京工業大学, 1990 - 1990
    本年度は、2種類のガスの混合比が電界分布におよぼす影響について調べるために、Ar/Ne,Ar/H_2混合系のホロ-カソ-ド放電の陰極暗部における電界分布の測定を行った。また、陰極形状が放電プラズマに及ぼす影響を調べるために、ホロ-カソ-ドの内径を変えた場合の電界強度分布、電荷密度分布の測定を行った。 混合系における測定では、陰極内径は5mm、電極間電圧は255Vの放電条件下で、Arの分圧を4Torrに固定し、NeまたはH_2の分圧を0.5Torrから2Torrまで変化させた場合と、全圧を4Torrに固定してAr/NeまたはAr/H_2の分圧比を4/0から2/2まで変化させた場合について行った。その結果、Neを混ぜた放電では、電界強度分布はArの分圧に強く依存し、Neの分圧にはさほど影響されないことがわかった。H_2を混ぜた放電で観測された電界強度分布は、Arのみの放電や、Ar/Ne混合系での放電のように希ガスのみが含まれる放電で観測される分布と大きく異なることがわかった。希ガス放電での電界強度分布は陰極表面から離れるにしたがい電界強度はなだらかに減少していくのに対して、H_2を混ぜた放電では陰極表面から離れるにしたがい電界強度ははじめは増加しその後急激に減少する傾向を示した。このことはH_2は解離、振動緩和、回転緩和といった希ガスにはない過程を有する事に起因すると考えられ、これらの過程まで取り入れたモデル式をたてて解析を進めているいる段階である。 陰極内径依存性の測定に関しては、内径を3mm,4mm,5mmと変化させた場合について行った。その結果、内径が大きくなると電界強度が陰極表面近傍で急激に減少するようになる事がわかった。これは内径が大きくなるにしたがい、陰極降下部における電荷密度の空間的な変化率が減少することを意味している。この現象は空間的電子密度に位置依存性をもたせたモデルによりうまく説明できることを見いだした。

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